В Житии лишь сказано, что Макарий Нотара не обрёл там того, что искал, и возвратился назад. Но пребывание на Патмосе, по мнению исследователей, было довольно долгим. Во всяком случае, так утверждали в середине XIX в. насельники монастыря апостола Иоанна Богослова на Патмосе, приводя соответствующие доказательства. Отчасти о том же свидетельствуют рукописи Макария Нотары, хранящиеся на Патмосе, и облачения, пожертвованные святителем в монастырь апостола Иоанна Богослова. В 1789–1790 гг. Макарий Нотара прилагал усилия к тому, чтобы добиться оправдания церковными властями «Книги душеполезнейшей о постоянном причащении...», и в 1790 г. патриарх Неофит VII снял осуждение с этого сочинения, похвалил как книгу, так и автора и отправил особое послание к Макарию Нотаре. В середине 1790 гг. Макарий Нотара вступил на новую для него стезю: наставника и вдохновителя новомучеников, укрепляя их на подвиг. Так, в 1794 г. он стал наставником новомученика Полидора Кипрского. Исследователям известно, что в то же время Макарий Нотара укреплял в намерении принять мученичество и других христиан, искавших очищения от греха вероотступничества. Вместе с преподобным Никодимом Святогорцем Макарий Нотара начал собирать Жития новомучеников и составлять «Новый Мартиролог», часть текстов которого принадлежит перу преподобного Никодима Святогорца и самого Макария Нотары. В 1795 г. Макарий Нотара наставлял новомученика Феодора Нового (Византийского). При этом важно, по мнению исследователей, что готовившиеся принять мученический подвиг не просто получали на это благословение от Макария Нотары, но жили при его келье, постоянно исповедовались и причащались Святых Таин (таинства совершались приглашённым священником, т.к. святитель, как уже упоминалось выше, после принятия великой схимы перестал священнодействовать) и молились вместе с Макарием Нотарой. В 1799 г. при деятельном участии святителя был издан «Новый Мартиролог». В эти годы Макарий Нотара помогал публиковать и переиздавать душеполезные книги, составленные или подготовленные к изданию его соратниками. Так, в 1800 г. он оказал помощь в переиздании «Христианской апологии» преподобного Афанасия Паросского, а в 1801 г. выступил в качестве рецензента монументального сочинения преподобного Никодима Святогорца «Пидалиона», а также «Сокращённого изложения божественных догматов» Афанасия Паросского. В то же время Макарий Нотара не переставал укреплять новомучеников: в 1801 г. помогал подготовиться к мученическому подвигу новомученику Марку, а в 1803 г. – Димитрию Пелопоннесскому. В эти годы Макарий Нотара стал подлинным духовным отцом для хиосцев. Заботился и о помощи нуждавшимся, и о воспитании нравов, и о духовном возрождении местных христиан, в чём ему помогала группа учёных монахов, с которыми Макарий Нотара познакомился во время своих странствий по островам Эгейского моря.