В конце 1774 г., покинув Идру, Макарий Нотара посетил Хиос, а оттуда отправился на Святую Гору, куда прибыл, как полагают исследователи, в последние месяцы 1774 г. и где прожил около трёх лет. Там Макарий Нотара занимался отбором и переписыванием рукописей аскетических святоотеческих творений, готовя материал, который впоследствии вошёл в антологии «Добротолюбие» и «Евергетин». 1770 гг. были для Святой Горы весьма непростым временем, т.к. именно тогда особой остроты достигли споры о поминовении усопших (представители колливадов подвергались нападкам и гонениям). Макарий Нотара сразу же принял сторону колливадов (высказывается мнение, что он приехал на Святую Гору для участия в так называемом Кутлумушском соборе, на котором должны были рассмотреть вопрос о поминовении усопших). В мае 1775 г. Макария Нотару пригласили на поминальную службу в сороковой день после кончины бывшего Александрийского патриарха Матфея, которая была назначена на воскресный день и должна была пройти в монастыре Кутлумуш. Приглашение было явной провокацией, и Макарий Нотара счёл невозможным пойти на компромисс с противниками колливадов и отказался от участия в заупокойном богослужении в воскресенье. Это дало повод недоброжелателям выступить с нападками в его адрес и даже обратиться в Константинопольскую патриархию с жалобами. Преподобный Афанасий Паросский писал, что Макарий Нотара, опасаясь прещений, а возможно, и каких-то насильственных действий со стороны противников колливадов, покинул Святую Гору и удалился на Хиос. Из этого сообщения исследователи нередко делают вывод, что отъезд Макария Нотары произошёл в том же 1775 г. Однако в последние годы среди исследователей возобладала точка зрения, согласно которой Макарий Нотара пробыл на Афоне до 1777 г. Как полагает С. Пападопулос, слова преподобного Афанасия Паросского о том, что Макарий Нотара, оставив Афон и посетив Хиос, «почти год» пробыл на острове Патмос, позволяют исследователям сделать следующее заключение: проработав год в афонских книжных собраниях, святитель ещё год подбирал тексты для «Добротолюбия» в патмосских книгохранилищах. Х. Арабадзис склонен считать, что Макарий Нотара прибыл на Святую Гору спустя год после кончины патриарха Матфея, т.е. в 1776 г. Но это, по мнению исследователей, во-первых, противоречит прямому указанию Жития, что Макарий Нотара был приглашён на поминовение в сороковой день после кончины патриарха Матфея, а во-вторых, не учитывает данных о пребывании Макария Нотары на Афоне уже в 1775 г. В июне 1775 г. Макарий Нотара принял постриг в великую схиму от рук старца Парфения Скуртоса, одного из лидеров афонских колливадов, у которого какое-то время окормлялись преподобный Никодим Святогорец и иеромонах Иерофей, основатель монастыря пророка Илии на острове Идра. С тех пор Макарий Нотара перестал совершать священнодействия в соответствии с установлениями церкви. Поскольку требования отказаться от кафедры со стороны Константинопольской патриархии не прекращались, 16 мая 1776 г. Макарий Нотара написал патриарху Софронию II послание, в котором в очередной раз отказался отречься от архиерейства, пообещав, что не будет досаждать своему преемнику на Коринфской кафедре. Несмотря на клевету в адрес Макария Нотары, Константинопольский патриарх Софроний II в ответном письме просил его продолжать труды на ниве духовного просвещения. Завершив сбор текстов для «Добротолюбия» и «Евергетина», Макарий Нотара в 1777 г. передал материалы преподобному Никодиму Святогорцу, поручив ему не только редактуру, но и составление предисловий к сборникам и написание биографических справок о святых отцах, чьи творения вошли в «Добротолюбие».