Библиотека монастыря начала складываться практически с момента его основания. Одними из постоянных источников её формирования служили книжные вклады, которые поступали от разных лиц с целью спасения душ вкладчиков и их родственников. О составе книжного собрания Московского Богоявленского монастыря до 1627 г. исследователи судить не могут, поскольку оно после пожаров и разорений утрачивалось и вновь восстанавливалось. Имевшаяся во времена царя Ивана IV Васильевича Грозного библиотека Московского Богоявленского монастыря, а именно её основная древнейшая часть, очевидно, была утрачена 24 мая 1571 г. и в 1611–1612 гг. Однако часть древних монастырских книг в Москве, видимо, уцелела от огня. В частности, в период Смуты, когда в Московском Богоявленском монастыре пребывал польско-литовский военный гарнизон, несколько пергаменных рукописных книг в октябре 1612 г. было найдено в соборе Московского Богоявленского монастыря находившимися в осаде приезжими киевскими мещанами, которые, будучи голодными, сварили пергаменные книги и съели их. По отписным книгам 1637 г., в библиотеке обители хранились 24 рукописные и печатные книги. Большинство составляли богослужебные книги, но в их составе находились также книги богословско-учительного характера. Среди этих книг были рукописи с сочинениями Иоанна Златоуста, Исаака Сирина, Петра Дамаскина, святых Григория Беседовника, Феодора Эдесского, Саввы Сербского. В 1820 г. несколько рукописей из монастырской библиотеки исчезли и оказались в частном собрании московского коллекционера графа Фёдора Андреевича Толстого. В числе этих рукописных книг было два монастырских синодика XVI–XVII вв. В составе раннего из них, как выяснил Степан Борисович Веселовский, находился один из опальных списков царя Ивана IV Васильевича Грозного с пофамильной расшифровкой жертв опричного террора (синодики хранятся в Основном собрании рукописных книг Российской национальной библиотеки; ещё один – в Историческом музее). Очевидно, ряд сохранившихся рукописных книг библиотеки утрачен после 1917 г. Исследователям известно, что в 1927 г. в Епархиальное собрание отдела рукописей и старопечатных книг Исторического музея были включены пять рукописей упразднённого Московского Богоявленского монастыря, которые были зашифрованы под №705-709. В число этих рукописей входил синодик Московского Богоявленского монастыря, заведённый при игумене Иове, в 1598 г., и дополненный позднее поминальными записями; этот кодекс ещё во второй трети XIX в. использовался Иваном Михайловичем Снегирёвым и Дмитровским епископом Никодимом (Белокуровым) при описании истории Московского Богоявленского монастыря. Исследователи отмечают, что архив Московского Богоявленского монастыря сохранился плохо. Исследователям известно, что в нём находились подлинные жалованные тарханные грамоты московских Калитовичей на монастырские вотчинные сёла и деревни, духовные, данные и купчие грамоты, вкладные и кормовые книги, переписные книги монастыря, платёжницы, выписи из писцовых книг и многие другие акты и архивные материалы.