Особым вкладом Макария в дело просвещения народов Алтая стала организация системы школьного образования. Так, если к 1883 г. на территории миссии действовало 20 миссионерских школ (центральное Улалинское училище и 19 школ грамоты), в которых обучались 529 детей, то к концу 1890 г. в 33 миссионерских школах (одно- и двухклассные церковноприходские школы, двухклассные школы и больше десяти школ грамоты) обучались около 1 тыс. человек. Для подготовки сотрудников из числа коренных жителей Алтая требовалось учреждение миссионерского училища по типу средних учебных заведений. В этих целях в 1883–1884 гг. Улалинское училище было переведено в Бийск и преобразовано в миссионерское катехизаторское училище, которое стало готовить для миссии псаломщиков, катехизаторов, учителей, переводчиков. В нём обучались как алтайцы, так и представители других тюркских племён Сибири, казахи, а в дальнейшем и остяки (селькупы) из Нарымского края. Лучшие из воспитанников удостаивались священного сана. В 1890 г. Бийское училище получило «правительственное утверждение своего существования и Высочайшее дарование прав для его служащих и учащихся» («Томские епархиальные ведомости», 1891 г.). Макарий уделял училищу много внимания, лично вникал в малейшие подробности училищной жизни. Будучи призванным на архиерейское служение, Макарий продолжал переводческую деятельность. В 1885 г. в Томске были напечатаны его «Беседы к язычникам», которые активно использовались теми, кто посещали алтайские селения с целью оспопрививания и благовестия. В 1889 г. в Бийске вышла составленная Макарием первая алтайская нотная книга «Пение на Всенощном бдении и Литургии на алтайском языке, переложенном на цифирные ноты». В Бийске также были опубликованы подготовленные Макарием «Литургия св. Иоанна Златоустого» на церковнославянском и алтайском языках (второе издание, 1887 г.), «Акафист св. великомученику и целителю Пантелеимону» (1889 г.), «Правило для готовящихся к святому причащению» (1891 г.), «Требник, переведённый на алтайский язык полностью» (1890 г.), новый полный перевод Часослова (1896 г.), автобиографический труд протоиерея М.В. Чевалкова «Памятное завещание» (1894–1895 гг.). Также Макарий перевёл и издал две литургии – на алтайском (телеутском) и шорском языках. В 1899 г. под его редакцией был издан Служебник, содержащий последования вечерни, утрени и тексты литургии на алтайском и церковнославянском языках. Большое значение Макарий придавал благотворительной деятельности. Благотворительными учреждениями на Алтае были пансион при Бийском училище, Чемальский детский приют в честь иконы Пресвятой Богородицы «Всех скорбящих Радость», Улалинские больница и аптека. Одним из важных начинаний Макария на Бийской кафедре стала организация приходских попечительств для оказания помощи нуждающимся жителям Алтая. Первое такое попечительство было открыто в Улалинском отделении Миссии. С 1890 г. практика устройства приходских попечительств стала распространяться и на другие отделения Миссии и приходы Бийской епархии.