Важнейшей стороной миссионерского служения Макария была его переводческая деятельность. Приступив к служению в миссии, он, хорошо освоив алтайский язык, эту «азбуку миссионерства», серьёзно занялся переводами. С самого начала Макарий и его сподвижник М.В. Чевалков заложили принципы, которым они неуклонно следовали в дальнейшем: «Перевод на одно из алтайских наречий (телеутское), но с выбором таких слов и оборотов, которые делали бы переводимое понятным алтайцам, говорящим и на других наречиях; изучение духа и конструкции алтайского языка, его внутреннего и внешнего склада, чтобы перевод воспроизводил в уме инородца те же мысли и чувства и в том же порядке и направлении, в каком русский текст воспроизводит в уме русского; свободное творчество в создании новых слов и в установлении христианской терминологии на алтайском языке, понятном инородцам, и в то же время нисколько не напоминающей им прежних образов языческой веры». Макарий обдуманно и тщательно работал над переводами. Для того «чтобы подыскать и ввести в употребление какой-нибудь новый термин, нередко нарочно отправлялся на несколько недель и даже месяцев в отдалённые захолустья Алтая и только путём долгих и многих бесед с различными инородцами, после убеждения, что для обозначения известного христианского понятия подходит и для всех инородцев понятно то, а не другое выражение, приходил к принятию и употреблению известного термина». Макарий писал, что «в течение зимы 1860 года переведено нами: 1) «О вере и жизни христианской» св. Геннадия, Патриарха Константинопольского; 2) Краткая Священная история Нового Завета; 3) сделан опыт перевода Литургии на татарское наречие; 4) переведено несколько молитв и псалмов. Составлены вновь: 1) Огласительные поучения для приемлющих святое Крещение более пространные, чем прежде составленные о. архимандритом Макарием; 2) Катехизические поучения на 10 заповедей». В 1864 г. Макарий посетил Санкт-Петербург, чтобы подготовить к изданию переведённые на алтайский язык богослужебные книги и составленные им для алтайцев огласительные поучения. В петербургской Синодальной типографии были изданы на алтайском языке книги: «Земная жизнь Господа нашего Иисуса Христа» (1864 г.), «Беседы готовящемуся к Святому Крещению: об истинном Боге и истинной вере» (1865 г.; второе издание, исправленное и дополненное, напечатано в Томске в 1892 г.), Евангелия воскресные (утренние), на двунадесятые праздники и Страстную седмицу (1865 г.), последование Часов (1865 г.), Исповедь (1865 г.). Во время поездки в Санкт-Петербург Макарий познакомился с лингвистом-тюркологом, переводчиком, членом-корреспондентом Императорской Академии Наук Николаем Ивановичем Ильминским. С этого времени началось их тесное сотрудничество, продолжавшееся четверть века. 14 ноября 1864 г. Макарий был утверждён настоятелем монашеской общины, учреждённой при Чулышманском стане (в 1879 г. преобразована в Чулышманский в честь Благовещения Пресвятой Богородицы мужской монастырь). Сразу же после прибытия на место в отдалённом урочище Карагай у устья реки Чулышман он взялся за устроение новой обители. На её территории был сооружён небольшой храм. Однако первые насельники появились в монастыре лишь в 1866 г.