Паисий ещё в ранней молодости начал собирать святоотеческие творения, и весьма скоро ему стали очевидны недостатки прежних переводов на церковнославянский язык. В годы пребывания на Афоне он стремился достичь исправности текста путём тщательного сличения различных списков старославянских святоотеческих переводов. Однако без обращения к греческим оригиналам сопоставление церковнославянских переводов приводило в тупик. Осознав это, Паисий принялся разыскивать греческие оригиналы творений отцов. Во втором послании Феодосию Паисий подробно рассказывает о поисках святоотеческих рукописей, предпринятых им на Афоне: в скитах св. Анны, св. Димитрия и в Кавсокаливии. Повсюду его встречали с непониманием и удивлением. Рукописи были обнаружены им, наконец, в скиту св. Василия, где они оказались почти в полном забвении из-за сложности языка. Первыми сподвижниками Паисия в деле перевода святоотеческих творений стали Макарий и Иларион. Затем к «переводческому кружку» примкнули Дорофей, Митрофан и Платон (будущие биографы старца), а также Исаак (автор одного из Житий старца Паисия), Стефан, Геронтий и его ученик Григорий (впоследствии митрополит Угро-Валахии), Климент и Иосиф, ученик Исаака. Переводческая деятельность продолжилась и после переселения общины Паисия в монастырь Секу, а затем в Нямецкий. Старец был убеждён, что единственным языком, способным передать всё многообразие и сложность патристического греческого, является церковнославянский язык: он «неисповедимою красотою своею и превеликим богатством и преизобилием речений и многие языки превосходит, и сложением имён и глаголов, и сочинением и свойством своим паче прочих к елиногреческому языку ближайший есть». Паисий, как показали исследования, сознательно избирал «дословный» тип перевода, от которого редакторы славянского «Добротолюбия» впоследствии отказались. Преимущества его подхода с точки зрения верности оригиналу несомненны, однако он не лишён и целого ряда недостатков. Паисию пришлось разработать систему диакритических знаков для различения одинаково звучащих грамматических форм церковнославянского языка (например, именительный и винительный падежи слов женского рода на -ь). Сохранились его оригинальные соображения по поводу передачи в церковнославянском тексте греческого артикля с помощью анафорического местоимения или же полной формы прилагательного. Не только создание корпуса «филокалических переводов», но и первоначальный проект подготовки печатного «Добротолюбия» принадлежал Паисию. Во втором послании Феодосию, содержащем уникальные сведения по предыстории и славянского, и греческого «Добротолюбия», старец Паисий излагает свою издательскую программу. Вместо того чтобы направить в печать свои переводы, он предлагает осуществить в России издание славянского «Добротолюбия» на основе греческого оригинала, поручив это дело переводчикам, сведущим в греческом языке и в богословии. В этом случае он сам и его монахи могли бы воспользоваться новым печатным изданием, надёжным и выверенным, вместо собственных рукописных переводов, ещё не вполне исправных.