В 1890 г. на содержание церковных школ земства и городские общества выделили 2199 руб. 66 коп., духовное ведомство – 765 руб. 28 коп., Министерство народного просвещения – 577 руб., в 1915 г. в смету расходов земств было включено 97 393 руб. на церковные школы. Несмотря на то что ненцы к концу XVIII в. считались христианами, языческие верования среди них сохранялись, поэтому для утверждения православия среди жителей этих регионов с 25 декабря 1819 г. по 16 февраля 1820 г. с благословения епископа Онисифора была совершена миссионерская поездка к ненцам (самоедам) в Яренский и Усть-Сысольский уезды во главе с протоиереем тотемского Богоявленского собора М. Савиновым. Полемика со старообрядцами занимала важное место в деятельности Вологодских архиереев, однако до середины XIX в. борьба с распространением старообрядчества велась преимущественно административными методами и не приносила существенных результатов. В последней трети ХIХ в. в Вологодской епархии была создана противораскольническая миссия, во главе которой стоял епархиальный миссионер, имевший двух помощников (в Великоустюжском викариатстве). Во всех благочиннических округах работали окружные миссионеры (25 человек, выбирались из лиц духовного звания и мирян) и специально обученные в миссионерской школе члены братств из крестьян. Миссионеры содержались на средства Вологодского православного братства во имя Всемилостивого Спаса. В октябре 1898 г. при Стефано-Прокопиевском братстве открылась противораскольническая миссионерская школа, располагавшаяся в устюжском Михаило-Архангельском монастыре. Единоверие не получило распространения в епархии, к началу ХХ в. единичные единоверческие храмы действовали в Вытегорском, Череповецком и Вологодском уездах. Вологодские архиереи возглавляли Вологодский епархиальный комитет Православного миссионерского общества (учреждён в 1870 г.), Вологодское отделение императорского Православного Палестинского общества (учреждено в 1896 г.). В 1885 г. было организовано Вологодское епархиальное православное братство во имя Всемилостивого Спаса, деятельность которого распространялась на пять юго-западных уездов Вологодской епархии. Братство имело в ведении библиотеку, школу иконописи, издавало листок «Церковное слово». В конце ХIХ в. члены братства включились в пропаганду трезвого образа жизни, с 1901 г. устраивали уличные библиотеки. В 1906 г. братство создало епархиальный книжный склад. При братстве работали Комиссия для собирания и изучения материалов по истории старообрядчества в Вологодском крае и епархиальное древлехранилище, которое открылось в 1896 г., располагалось при архиерейском доме в упразднённой надвратной Воздвиженской церкви. Делами хранилища заведовала постоянная Церковно-археологическая комиссия любителей истории и древностей. К концу 1899 г. в древлехранилище находилось 750 предметов – церковные древности, памятники истории, этнографии, археологии, собрание книг и рукописей. Ещё одно древлехранилище было создано в 1910 г. при устюжском Михаило-Архангельском монастыре, в нём находились архив бывшей Великоустюжской консистории и духовного правления, архивы Верхомоломской пустыни, Михаило-Архангельского, Гледенского, Спасского Сойгинского, Коряжемского, Николаевского Прилуцкого и других монастырей.