Обладавший несомненным литературным талантом и широкой эрудицией, Кирилл в отличие от других великих святителей IV в. писал мало. Главное и единственное объёмное его произведение «Огласительные поучения» представляет собой записанный стенографами цикл бесед, произнесённый в самом начале епископства Кирилла (или даже в бытность пресвитером). «Тайноводственные поучения» являются продолжением «Огласительных» и поэтому не образуют вполне самостоятельного сочинения (если только считать их принадлежащими Кириллу). Помимо этих циклов бесед Кириллу принадлежат лишь два небольших текста – «Послание к императору Констанцию» и проповедь на евангельское чтение о расслабленном (а также, как полагают исследователи, ещё несколько проповедей, сохранившихся во фрагментах). Какие-либо другие его сочинения исследователям неизвестны, хотя ещё несколько текстов на греческом, сирийском, коптском и арабском языках и надписаны (по ошибке или по подлогу) его именем.  «Послание к императору Констанцию» составлено в мае 351 г. по случаю чудесного явления знака Креста в небе Иерусалима (получило широкую известность в христиаснком мире). Об этом произведении упоминают Созомен и автор VI в. Александр Монах, который в своём «Похвальном слове Кресту» приводит из него пространную цитату. В Послании Кирилл упоминает о том, что это его первое обращение к императору; в его адрес он высказывает всевозможные благопожелания, а также сравнивает происшедшее в его правление чудо явления креста в небе Иерусалима с событием обретения Креста при его отце – св. равноапостольном императоре Константине Великом. Само чудо описывается подробно, даже с указанием точного времени его явления: «седьмого числа мая, около третьего часа». Чудо креста, явившееся в Иерусалиме, должно укрепить императора Констанция в его борьбе с «врагами» (т.е. с узурпатором Магненцием и его сторонниками – именно такую однозначную интерпретацию событию даёт и арианский историк Филосторгий); параллель с явлением креста св. Константину перед битвой с Максенцием очевидна. Содержащееся в «Послании…» упоминание об обретении Креста в Иерусалиме («При боголюбезнейшем и блаженной памяти Константине, отце твоём, обретено в Иерусалиме спасительное Древо Креста») является древнейшим датированным свидетельством об этом событии. При этом Кирилл считает, что чудесное явление, о котором он свидетельствует, по своему значению превосходит событие обретения Древа Креста: «При тебе же, владыка, царь благочестивейший, вящим к Богу благоговением превозшедшем и родительское благочестие, не от земли уже, но с небес чудодействия бывают», – и даже считает его осуществлением евангельских слов «тогда явится знамение Сына Человеческого на небе» (Мф. 24:30). В «Послании…» обращают на себя внимание акценты на уникальном значении Иерусалима для всего христианского мира, а также на благочестии Констанция и угодности его царствования Богу. Последнее, хотя и соответствует общей стилистике обращений церковных иерархов к христианским императорам (которая, впрочем, тогда ещё только начинала формироваться), представляется исследователям странным, поскольку Констанций сознательно занимал сторону ариан.