По должности он считался аббатом общины монахов-бенедиктинцев, которая ко времени его прибытия в Кентербери была малочисленной и плохо организованной. Превратив номинальное звание в реальную обязанность, Ланфранк создал в Кентербери крупный бенедиктинский монастырь по образцу существовавших в Нормандии. Восстановил повреждённый пожаром 1067 г. кафедральный храм (Кентерберийский собор), который с 1077 г. стал вновь использоваться для богослужений. Ланфранк распорядился перестроить и расширить монашеские кельи, построить новый комплекс монастырских зданий, включив в него в качестве одного из строений архиепископский дворец. Хотя повседневное управление монастырём, число насельников которого достигало 60 человек, осуществлял приор, приглашённый Ланфранком из монастыря Бек, Ланфранк проявлял внимание ко всем нуждам монахов и составил для них литургический и дисциплинарный устав, известный под названием «Монашеские установления». При участии Ланфранка так называемые кафедральные монастыри организовывались и в других диоцезах; к концу его жизни действовали девять таких монастырей, которые фактически заместили в соответствующих диоцезах соборные капитулы секулярных клириков. В сфере церковно-государственных отношений Ланфранк проводил осторожную и дальновидную политику: выступал за тесное взаимодействие клириков с государственной властью и богатыми землевладельцами Англии, однако при любой удобной возможности укреплял имущественное положение церкви и отстаивал свободу церкви в рамках её законной юрисдикции. Ланфранк пользовался доверием короля Вильгельма I, который нередко поручал ему вести от королевского имени судебные процессы или разбирать споры представителей английской знати. Особую роль Ланфранк сыграл в подавлении так называемого Мятежа трёх графов (1075 г.), который был поднят против короля Вильгельма I под предводительством Вальтеофа, графа Нортумбрии, Ральфа, графа Восточной Англии, и Роджера, графа Херефорда. Получив известие о мятеже, Ланфранк незамедлительно уведомил о нём короля Вильгельма I, находившегося в Нормандии. Ланфранк лично возглавил борьбу с мятежниками; отлучил их от церкви, призвал к сопротивлению мятежу народ и дворян Англии, распорядился об укреплении верных королю замков и осуществлял общую координацию войсковой операции против мятежников. В письмах графу Роджеру Ланфранк убеждал его раскаяться в преступных замыслах и примириться с королём; предлагал лично быть посредником в их переговорах.