Для развития административной структуры Английской церкви большое значение имело восстановление и укрепление института архидиаконов, которые в этот период преимущественно отвечали за досудебное расследование дел клириков и подготовку кандидатов для принятия священного сана. Ланфранк не предпринимал серьёзных попыток распространить архиепископскую власть за пределы Англии на не подчинённые королю Вильгельму I государства и княжества, хотя и считал, что законной областью его юрисдикции являются все Британские острова. Наиболее тесные отношения Ланфранк поддерживал с Ирландской церковью: по просьбе ирландского короля Ланфранк рукоположил в Кентербери двух епископов Дублина, Патрика (1074–1084 гг.) и Доната (1085–1095 гг.); состоял в переписке с некоторыми ирланскими епископами и отвечал на их церковно-канонические вопросы, однако в дела повседневного управления Ирландской церковью не вмешивался. Шотландия, согласно договорённости между Ланфранком и архиепископом Томасом, была отнесена к Йоркской провинции и находилась в юрисдикции местных архиепископов, рукополагавших шотландских епископов. Сведений о каких-либо официальных контактах или конфликтах Ланфранка с епископами или клириками Уэльса у исследователей нет; дискуссии о юрисдикции в Уэльсе обострились лишь при преемнике Ланфранка Ансельме Кентерберийском. Важнейшим приоритетом в области управления собственным Кентерберийским диоцезом Ланфранк считал возвращение архиепископству всех когда-либо принадлежавших ему земельных владений. Например, ради приобретения ранее отчуждённых владений в графстве Кент Ланфранк вступил в судебный спор с Одоном, графом Кентским и епископом Байё, который был родственником короля Вильгельма I; в 1072 г. на судебном заседании в Пененден-Хит спор был решён в пользу Ланфранка. Постепенное возвращение земель и других церковных владений продолжалось до поземельной переписи 1085–1086 гг. (Domesday Survey), закрепившей сложившиеся к этому времени имущественные права землевладельцев. Ланфранк заботился об обновлении и о сооружении храмов на принадлежавших диоцезу землях, а также о поддержании монашеских общин. Его постоянным помощником в решении повседневных вопросов управления диоцезом с 1070 гг. был Гундульф, епископ Рочестерский, который раньше был монахом монастыря Бек и исполнял обязанности приора, когда Ланфранк был аббатом монастыря Сент-Этьен. Даже став архиепископом, Ланфранк отчасти оставался верен избранному им идеалу монашеской жизни.