Упразднены женские монастыри: боровский Рождественский, козельский Вознесенский, мещовский Афанасиевский, перемышльский Рождественский, лихвинский Афанасиевский и можайский Петровский. До 1764 г. архиереи в документах именовались и как Крутицкие, и как Сарско-Подонские (последний титул был официальным). Епархия фигурировала и как Крутицкая, и как Сарская, консистория официально именовалась только как Крутицкая, как и Крутицкий архиерейский дом, или архиерейское подворье. Императорским указом от 6 июля 1764 г. титул Сарского и Подонского епископа Амвросия (Зертис-Каменского) был заменён титулом «Крутицкий и Можайский». В 1770 г. в Крутицкой епархии насчитывалось 985 церквей. Из крупных городов Московской губернии к ней сначала принадлежал только Можайск, перешедший из Переславль-Залесской епархии, в 1764 г. присоединились ещё несколько городов Московской губернии с уездами: Боровск, Малоярославец, Оболенск, Мосальск, Таруса, Медынь, а также обширная Загородская десятина Московского уезда («от Звенигородской по Боровскую дорогу»), включавшая 70 церквей. Также в 1764 г. из Орловской губернии был присоединён Болхов. В 1775 г. Ливны и Новосиль с уездами перешли в Воронежскую епархию. В 1770 г. здания Крутицкого подворья в Московском Кремле были переданы для жительства священникам кремлёвского Успенского собора. Крутицкий архиепископ сохранил власть над Успенским и Архангельским соборами Кремля, в 1773–1775 гг. провёл ремонтные работы в приделах этих храмов. В 1757–1788 гг. в ведении Крутицкой консистории на территории Кремля находилось бывшее подворье Саввина Сторожевского монастыря с храмом святителя Николая, который в 1784 г. был разобран. В 1776 г. в Крутицкой епархии насчитывалось 13 духовных правлений: Мещовское, Серпейское, включавшее Мосальск с уездом, Лихвинское, включавшее Одоев с уездом, Медынское, Перемышльское, включавшее Воротынск с уездом, Белёвское, Тарусское, Болховское, Боровское, Можайское, Малоярославецкое, Козельское и Загородское (для Загородской десятины). В епархии служили девять протопопов, 1177 священников, 624 диакона, 1052 дьячка, 988 пономарей, насчитывалось 5029 «праздных церковников» и малолетних. Действующими в 1776 г. были 836 храмов. В Загородской десятине Московского уезда действовали 69 церквей, в Можайском уезде – 45; в Калужской провинции: в Козельском уезде – 122, в Перемышльском уезде – 34, в Лихвинском уезде – 46, в Мещовском уезде – 91, в Мосальском уезде – 29, в Тарусском уезде – 43, в Боровском уезде – 52, в Медынском уезде – 31, в Серпейском уезде – 46, в Одоевском уезде – 30, в Воротынской десятине – 29 церквей; в Орловской провинции Белгородской губернии: в Болховском уезде – 64 церкви, в Белёвском уезде – 105 церквей. Также насчитывалось 17 монастырей, в том числе 15 мужских: московский Покровский училищный, московский Даниловский, можайский Лужецкий, Можайский Колоцкий, Лихвинский Покровский Добрый, Оптина пустынь, Перемышльский Шаровкин, мещовский Георгиевский, юхновский Казанский, малоярославецкий Черноостровский во имя святителя Николая, Тиханова калужская в честь Успения Пресвятой Богородицы пустынь, Оптин болховский в честь Рождества Пресвятой Богородицы и Святой Троицы, белёвский Преображенский, Пафнутиев Боровский в честь Рождества Пресвятой Богородицы, Лютиков Троицкий – и два женских: белёвский Крестовоздвиженский, болховский Рождественский.