После отъезда Иеремии II Кирилл 20 июня 1590 г. участвовал в созванном по благословению патриарха с целью проведения церковных реформ Брестском соборе (см. Брестские соборы), на котором Львовское братство было освобождено от власти епископа Гедеона. Сразу после Собора был создан документ, где западнорусские епископы впервые открыто высказали намерение заключить унию с католической церковью. В грамоте королю Сигизмунду III от 24 июня 1590 г. епископы Луцкий, Холмский, Турово-Пинский и Львовский выразили желание подчиниться власти папы Римского, если король и папа утвердят «артикулы», которые представят им епископы. Униатская инициатива не случайно появилась сразу после Брестского собора, исследователи полагают, что архиереи были недовольны решением Собора, принятым под влиянием Киевского митрополита Михаила (Рагозы), об изъятии Львовского братства из-под власти местного епископа. По свидетельству Холмского епископа Дионисия (Збируйского), западнорусские архиереи увидели в этом решении стремление митрополита Михаила усилить свою власть над ними. По мнению исследователей, подготовленное четырьмя архиереями письмо не было передано королю в 1590 г., т.к. ответ Сигизмунда III последовал лишь в марте 1592 г. Исследователи полагают, что епископы решились передать грамоту, когда им стало известно о намерениях Львовского братства добиваться от Константинопольского патриарха суда над недостойными архиереями и смещения их с кафедр (в 1592 г. Львовское братство обратилось к патриарху Иеремии II с просьбой прислать в Речь Посполиту патриаршего экзарха для суда над епископами). Одобрив намерения епископов, король Сигизмунд III гарантировал, что они сохранят за собой свои кафедры, какие бы санкции по отношению к ним ни предприняли патриарх и митрополит. Подробная программа церковных реформ была разработана на Соборе в Бресте в 1591 г., в котором участвовал в том числе Кирилл. Решения Собора предусматривали ограничение вмешательства светских людей в церковные дела, укрепление церковной автономии, усиление власти епископов. Луцкий епископ подписал соборную грамоту от 26 октября, грамотой от 27 октября Кирилл был включён в состав комиссии по исправлению церковных книг (вместе с киево-печерским архимандритом Никифором (Туром) и гродненским протопопом Нестором Козменичем). Епископы должны были получать из монастырей деньги на книгоиздание и передавать Кириллу, который их распределял между Львовской и Виленской типографиями. Полномочия, предоставленные Кириллу, были связаны с соборным решением, чтобы братства «без воле и благословенья пастырей своих ничого не становили и книг новых и вымыслов своих не друковали». Кирилл, по мнению исследователей, считавшийся наиболее образованным среди западнорусских епископов, должен был выступить в роли цензора (сведений о выполнении им таких функций у исследователей нет). В разное время Кирилл оказал поддержку нескольким изданиям Виленской братской типографии. Не раньше 1585 г. «за выдатком, або накладом, на то велебного его милости епископа Луцъкого и Острозского отца Кирилла Терълецкаго» была издана книга Максима Грека «О крестном знамении».