В марте 1828 г. ходатайствовал перед Святейшим Синодом о выделении средств на восстановление пришедших в упадок грузинских церквей IV–VI вв. 24 мая Синод предписал Ионе сделать «планы, фасады и разрезы» кафедрального собора Светицховели в Мцхете и церквей IV–VI вв., «которые могут быть полезны для церковной археологии... и для составления планов на построение церквей в нынешнее время»; составить смету реставрационных работ с расчётом необходимых сумм; о средствах на исправление других церквей и церковных зданий ходатайствовать перед гражданским начальством. 29 сентября 1830 г. Иона внёс в Грузино-Имеретинскую синодальную контору предложение об открытии женского монастыря: по его свидетельству, после упразднения автокефалии ГПЦ грузинские монахини оказались рассеянными по церквам разных уголков Грузии; открытый в Тифлисе или в его окрестностях монастырь мог бы собрать их под своим кровом (письмом от 2 декабря 1832 г. синодальная контора, сославшись на отсутствие средств, ответила отказом). Иона много заботился о нуждах обездоленного низшего духовенства: при его непосредственном участии и на основе представленных им документов в 1829 г. по распоряжению наместника на Кавказе графа Ивана Фёдоровича Паскевича лица, принадлежащие к низшему духовенству, и их дети, родившиеся после 1810 г., были освобождены от крепостной зависимости. Во время эпидемии холеры в Тифлисе в 1830 г. Иона ухаживал за больными, доставал и привозил лекарства, исполнял требы. Ежегодно в Великую субботу передавал 1 тыс. руб. в Тифлисский военный госпиталь для раздачи больным. Также регулярно делал вклады в городской опекунский совет, перед каждой литургией раздавал пожертвования нищим, по Господским праздникам отсылал пищу в тифлисский тюремный замок Метехи и др. По некоторым подсчётам, общая сумма пожертвованных Ионой в Грузии средств определялась 300 тыс. руб. Иона пытался бороться с присвоением церковных ценностей некоторыми русскими клириками и чиновниками, например, в монастырях Бичвинта, Кватахеви, Шиомгвиме и Преображенском в Тифлисе. Во всех случаях были составлены соответствующие акты, но найти ценности удавалось далеко не всегда. Кроме того, стремясь сосредоточить наиболее драгоценные предметы церковной утвари в Тифлисе, дабы обеспечить их охрану, Иона (либо другие лица по его распоряжению) вывозил их из упразднённых и действующих церквей и монастырей Грузии. Так, 24 сентября 1824 г., во время посещения Давидгареджийской лавры пустыни Гареджи, Иона перевёз в Тифлис украшенные драгоценными камнями и золотым шитьём омофор и виссоновую ризу. В 1830 г. Иона распорядился вывезти из грузинских церквей и монастырей и передать военному губернатору Тифлиса генерал-лейтенанту Степану Степановичу Стрекалову знамёна, ружья, мечи и шлемы. Из-за того что местонахождение многих ценностей оставалось неизвестным, грузинская общественность в конце XIX – начале XX вв. обвинила экзархов, в том числе Иону, в хищении этих ценностей. При Ионе активизировалась работа Осетинской духовной комиссии, были открыты духовное училище во Владикавказе, двухклассный пансион в слободе Алагир (Терская область, ныне город, Северная Осетия).