До подчинения имеющей синодальное управление РПЦ Грузинская православная церковь (ГПЦ) обладала автокефалией, и грузинское духовенство, привыкшее к принципиально иным условиям жизни и служения, теперь с большим трудом переходило на новую форму управления. Иона продолжил процесс реорганизации Грузинской церкви: в Восточной Грузии она была фактически завершена, в Западной проведение реорганизации было приостановлено из-за так называемого церковного бунта 1819–1820 гг. в Имерети и Гурии, возникшего в результате резких действий предыдущего экзарха митрополита Феофилакта. Вновь возникли сложности со сбором налогов: отсутствие точной информации о количестве дымов в селениях и неудачная политика архиепископа Имеретинского Софрония (Цулукидзе), перекладывавшего задолженность с незаплатившего села на соседнее, не способствовали умиротворению в регионе. Благодаря деликатности Ионы и осторожности главноуправляющего на Кавказе генерала Алексея Петровича Ермолова ГПЦ на территории Мегрелии без особых осложнений перешла в юрисдикцию экзархата: за мегрельским князем Леваном Дадиани и мегрельскими епископами (Чкондидским, Цагерским, Цаишским) были сохранены достаточно большие полномочия. Согласно проекту императора Александра I от 28 декабря 1818 г., в Имерети, Гурии и Мегрелии должно было остаться по епархии; Иона смог безболезненно осуществить сокращение числа западногрузинских кафедр. В 1824 г., после кончины епископа Цагерского Иоанна (Дадиани; 9 декабря 1822 г.) и епископа Цаишского Григория (Чиковани; 15 ноября 1823 г.), территории этих епархий вошли в состав Чкондидской епархии (с 1829 г. – Мегрельская) и в ведение митрополита Чкондидского Виссариона (Дадиани). В 1825 г. в Мегрелии была произведена опись: были собраны сведения о количестве монастырей, церквей, о церковном имуществе и численности духовенства. В 1827 г., после кончины митрополита Джуматского Николая (Шервашидзе), приходы в Гурии были подчинены сначала монастырю Шемокмеди, затем присоединены к Имеретинской епархии. В 1826 г. Иона утвердил должность благочинного в монастырях Гелати и Челиши. Иона сразу же обратил особое внимание на уровень образования в Грузии и противостоял насильственной русификации обучения. По его инициативе в Тифлисе для духовной семинарии было выстроено трёхэтажное здание, но проект оказался неудачным, и здание вскоре разрушилось. В 1828 г. Иона и главноуправляющий духовными делами иностранных исповеданий статс-секретарь Дмитрий Николаевич Блудов, ссылаясь на недостаток образования закавказского юношества в медицинской сфере, ходатайствовали перед министром внутренних дел генерал-адъютантом Арсением Андреевичем Закревским «об образовании в Московском отделении Медико-хирургической Академии молодых людей из уроженцев Грузии, Армянской области и прочих Закавказских стран для служения в местах родины в звании врачей…, если не из детей Грузинского и Армянского духовенства, то из людей прочих свободных состояний…». Иона жертвовал собственные средства и активно занимался благоустройством и украшением церквей и возведением новых храмов. Из внутренних областей России он выписывал в Грузию колокола, церковную утварь, иконы, ризы и др.