В библиотеке есть шесть славянских богослужебных рукописей (три сербские и три среднеболгарские – из последних одна валашская и одна молдавская) XV–XVI вв. Наибольший интерес среди них для исследователей представляет сербская Минея Праздничная середины XVI в., украшенная четырьмя миниатюрами. Количество печатных изданий монастыря Дионисия достигает 10 тыс., из которых половина является редкими старыми книгами, а шесть – первопечатными изданиями второй половины XV в. Среди книг XVI–XX вв. есть редкие издания Священного Писания, святоотеческих сочинений, словари, номоканоны и др. Евангелие 1552 г. украшено рукописными изображениями евангелистов. Архив содержит различные императорские, патриаршие грамоты, связанные с историей, правами и собственностью монастыря Дионисия и его подворий. Первая систематизация архива была проделана в 1909–1915 гг. учёным монахом Дометием, а документы позднее 1700 г. приведены в порядок монахом Феоклитом Дионисиатисом, современным насельником монастыря Дионисия. Документы византийской и поствизантийской эпохи расписаны в хронологической последовательности, а позднейшие и иноязычные каталогизированы по месту их написания (подворья монастыря Дионисия). Большая часть архива, кроме документов, выставленных в музее, находится в двух металлических ёмкостях, менее важные документы хранятся в специальных деревянных ящиках. Наиболее ценны византийские хартии с золотыми, восковыми и свинцовыми печатями, связанные с основанием монастыря Дионисия и данными ему привилегиями и правами. В первую очередь, это ктиторский хрисовул (1374/1375 г.) императора Алексея III Великого Комнина, написанный на толстой бумаге, с двумя золотыми печатями. Более ранним является хрисовул императора Иоанна VI Кантакузина (1347 г.), в котором он дарит Димитрию Кавасиле землю в Каламарии, позже перешедшую в собственность монастыря Дионисия. В хрисовуле Иоанна VII Палеолога (1408 г.) зафиксировано дарение подворья Марискин на полуострове Касандра, более позднее распоряжение императора Мануила II Палеолога (1414 г.) сообщает об освобождении насельников этого подворья от налогов. Указ императора Алексея IV Великого Комнина (1416 г.) подтверждает ежегодное предоставление монастырю Дионисия 1 тыс. комнинатов, в случае невозможности приезда представителя монастыря предусматривается передача денег эпитропу монастыря Дионисия в Трапезунде. Далее следуют распоряжения деспота Фессалоники Андроника Палеолога (1417, 1418, 1420 и 1421 гг.), относящиеся к тому же подворью на Касандре и оговаривающие его устройство, права монастыря Дионисия и предоставление императорской помощи. Самой древней из патриарших грамот является сигиллий патриарха Антония IV (1389 г.), в котором монастырю Дионисия предоставляется титул и привилегии патриаршего монастыря. Подобного рода грамота патриарха Тимофея II (1617 г.) называет монастырь Дионисия патриаршим и ставропигиальным монастырём и освобождает его от подчинения власти прота, а также разрешает некоторые вопросы, касающиеся внутреннего устроения монастыря Дионисия и др. В музее-ризнице хранятся наиболее ценные дары, сделанные знатными людьми и иерархами. Многие пожертвованы митрополитом Белградским Иеремией, послом в Пруссии Иоанном Франкопулосом и христианами из России.