Следующим по времени посетителем монастыря Дионисия был болгарский исследователь Константин Дмитриевич Петкович (Дмитриев-Петкович; 1852 г.). Как и иеромонаху Серафиму (Веснину), ему сначала отказали в осмотре книгохранилища, но потом дали согласие. Он сообщает о виденных около сотни некаталогизированных рукописях, среди которых – десять Евангелий, Псалтирь (1313 г.) с девятью прекрасными изображениями, рукопись с отрывками произведений Геродота и жизнеописаний Плутарха, а также некая Летопись «от Сотворения мира до императора Михаила, сына Константина Дуки» (вторая половина XI в.), которая содержала сведения о принятии болгарами христианства. Кроме того, К.Д. Петкович отметил, что в обители проживало около 120 монахов, из которых было восемь болгар. В 1859 г. на Афон прибыл архимандрит Антонин (Капустин). В книгохранилище Протата в Карее он обнаружил пергаменную рукопись, содержащую творения Василия Великого, с позднейшей припиской о сильном пожаре в монастыре Дионисия (1535 г.). Большой вклад в изучение рукописного наследия монастыря Дионисия внесли сотрудники Русского археологического института в Константинополе под руководством Фёдора Ивановича Успенского. В 1895 г. была организована научная экспедиция на Афон, в которой приняли участие сотрудники института. В ходе исследования в библиотеке монастыря Дионисия был найден обширный материал по истории Трапезунда и русского Причерноморья. Также в конце XIX в. по инициативе французской школы в Афинах возникла мысль о систематическом изучении афонских архитектурных и рукописных памятников. Русский археологический институт в Константинополе принял предложение объединить усилия для совместной работы на Афоне и для издания афонских памятников. Министерство народного просвещения также внесло лепту в изучение афонских древностей, командировав в 1896 г. на Афон Дмитрия Власьевича Айналова. Исследователи отмечают вклад Хрисанфа Мефодиевича Лопарёва, который посетил в 1896 г. Афон в качестве библиотекаря рукописного отдела императорской Публичной библиотеки в Санкт-Петербурге. Время визита в монастырь Дионисия он посвятил плодотворному исследованию агиографических рукописей. Одним из последних дореволюционных исследователей, посетивших афонские монастыри, был иеромонах Пантелеимон (Успенский) – с апреля по октябрь 1913 г. В период между двумя мировыми войнами в монастыре Дионисия был шотландский паломник Сидней Лох. В настоящее время библиотека монастыря Дионисия помещается на верхнем этаже нового крыла монастыря. Она насчитывает 804 рукописи, написанные на пергамене, бомбицине и бумаге, 27 литургических свитков на пергамене. Большое число рукописей содержит миниатюры, украшенные заглавными буквами. Особый интерес для исследователей представляют рукописи с миниатюрами (XI в.), в добавление к миниатюрам имеет редкое деревянное покрытие с резьбой, изображающей евангельские сцены. В библиотеке также находится свыше 5 тыс. печатных книг, среди которых есть инкунабулы.