В монастыре Дионисия подвизались 11 святых, не считая основателя: преподобный Дометий, преемник преподобного Дионисия (ум. в 1405 г.), Константинопольский патриарх Нифонт II (ум. в 1508 г.), ученики Нифонта: преподобномученики Макарий (казнён турками в 1507 г.) и Иоасаф (казнён турками в 1516 г.), преподобные Леонтий Мироточивый (ум. в 1576 г.), Филофей (ум. в 1610 г.), церковный писатель Никодим Святогорец (жил в монастыре Дионисия два года, ум. в 1809 г.), преподобномученики Геннадий и Христофор Адрианопольский (казнены турками в 1818 г.), иконописец Иосиф, по преданию написавший икону архангелов в иконостасе кафоликона, и Павел Пелопоннесский (казнены турками в 1819 г.). Описание святынь монастыря Дионисия наряду с описанием святынь других святогорских обителей содержится в рассказе игумена Русского Пантелеимонова монастыря, записанном во время его пребывания в 1561 г. в Москве. Библиотека монастыря Дионисия в настоящее время расположена на первом этаже стыка восточного и северного крыла (планируется её перевод в башню). Она считается одной из самых богатых и лучше всего организованных библиотек Святой Горы, будучи четвёртой по значимости. Собрание состоит из рукописного и печатного отделов. Из 1,1 тыс. хранящихся в библиотеке рукописей большая часть каталогизирована: профессор Афинского университета Спиридон Ламброс описал 586 рукописей, епископ Евлогий дополнил его труд, монах Евфимий, библиотекарь монастыря Дионисия, описал ещё 211 греческих и пять славянских кодексов. Рукописи датируются от IX до XX вв., большинство относится к поствизантийскому времени (Евангелия, Апостолы, Минеи, Жития, творения отцов церкви). Есть рукописи светского содержания: произведения греческих философов, исторические, филологические, правовые и т.п. 27 рукописей представляют собой свитки (из них 25 пергамены XII–XV вв.), 148 – пергаменные кодексы. Три рукописи являются палимпсестами, некоторые выполнены уставным письмом. Большинство книг написано иноками монастыря Дионисия в конце XVI – первой половины XVII вв. Организатором скриптория был игумен Феона, каллиграф, трудившийся над перепиской книг. Некоторые рукописи были созданы вне монастыря, в основном, на его подворьях. На многих рукописях имеются заметки (свыше 3 тыс.), относящиеся к обстоятельствам написания, купли, продажи и т.п., а также содержащие информацию по истории обители. Среди иллюминированных рукописей выделяется знаменитое императорское Евангелие (XI в.), которое содержит около 80 прекрасно сохранившихся миниатюр. Переплёт деревянный с позолоченным и серебряным окладом (XVI в.), украшен сценами «Распятие» и «Рождество Предтечи» и изображением дарителя – молдавского господаря Мирчи с семьёй. Ещё одна уникальная рукопись – Четвероевангелие с более поздним окладом (1565 г.). Большую ценность имеют ещё две рукописи: Слова Григория Богослова (XII в.) с 17 прекрасными иллюстрациями и Псалтирь XIV в. с 14. Достойны внимания также другие рукописи с миниатюрами, одна помимо миниатюр имеет редкий деревянный оклад с тонкой резьбой, изображающей праздники и святых (около 270 лиц, XIII в.). Миниатюры из 49 рукописей X–XVII вв. (в том числе из славяно-молдавского Евангелия) опубликованы.