Зеленецким монастырём управляли игумены и строители, с 1771 г. – архимандриты. В 1582–1603 гг. настоятелем был Мартирий (по актам известен как строитель и как игумен); затем – священник Иустин, упоминаемый вместе с келарем Порфирием и казначеем Сильвестром в писцовой книге Обонежской пятины за 1620 г.; в 1624 г. – старец Сильвестр, он же был строителем при следующем игумене. После 1624 г. Зеленецким монастырём управлял игумен Закхей, затем – «чёрный поп» Иосиф, в 1650 г. – строитель Арсений. Из известных церковных деятелей Зеленецкий монастырь возглавляли: в 1663–1664 и 1668–1674 гг. – строитель иеромонах Корнилий (впоследствии митрополит); в 1757–1765 гг. – игумен Иосиф (Шаров), бывший строитель Спасо-Преображенского Валаамского и староладожского Гостинопольского монастырей. В 1771–1774 гг. настоятельствовал ректор Санкт-Петербургской духовной семинарии архимандрит Вениамин (Краснопевков; впоследствии архиепископ Нижегородский); в 1774–1782 гг. – ректор Санкт-Петербургской духовной семинарии архимандрит Иоанникий (Орловский); в 1782–1783 гг. – архимандрит Вениамин (Багрянский; впоследствии епископ Иркутский); в 1784–1785 гг. – Иннокентий (Полянский; впоследствии епископ Воронежский); в 1792–1795 гг. – архимандрит Анастасий (Братановский-Романенко; впоследствии архиепископ Астраханский); в 1795–1796 гг. – архимандрит Феофилакт (Русанов; впоследствии митрополит, экзарх Грузии); в 1796–1798 гг. – архимандрит Ксенофонт (Троепольский; впоследствии архиепископ Подольский); в 1798–1799 гг. – архимандрит Флавиан (Ласкин); в 1800–1802 гг. – архимандрит Евгений (Болховитинов); в 1810–1816 гг. – архимандрит Гедеон (Федотов), участник кругосветного плавания на корабле «Нева», с 1804 г. благочинный американской миссии, с 1809 г. – наместник Александро-Невской лавры, после 1816 г. – архимандрит новгородского Сковородского Михаило-Архангельского монастыря; затем поселился на покое в Коневском монастыре и в Андрусовой Николаевской пустыни, где принял подвиг юродства; в 1910–1918 гг. – архимандрит Виктор (Островидов; впоследствии епископ Глазовский), при котором было издано последнее перед революцией описание монастыря. Братия Зеленецкого монастыря была немногочисленной. Так, на 1736 г. было лишь девять насельников (игумен Иоиль, иеродиакон Сергий, «крылосный» монах Иннокентий, «житенный» монах Маркелл, «подкеларник» монах Тарасий, чередной монах Феогност, посыльный монах Филарет, больничные монахи Серапион и Матфей), четыре бельца (три псаломщика и «отправляющий пономарскую должность»), за монастырём в рабочей слободе проживали 24 человека. Среди жителей рабочей слободы упоминается Иван Еремеев, как полагают исследователи, будущий предводитель старообрядцев-самосожженцев. По штату 26 февраля 1764 г. в обители должно было быть 12 монашествующих, включая настоятеля; в 1803 г. числились архимандрит, два иеромонаха, священник, иеродиакон, два монаха и 11 послушников; в 1814 г. – архимандрит, четыре иеромонаха, иеродиакон, диакон, три монаха и три послушника; в 1830 г. – архимандрит, шесть иеромонахов, два священника, три иеродиакона, восемь послушников.