Он оказывал помощь в открытии епархиальных школ и создал фонд для оплаты обучения юношей из бедных семей. Все школы митрополии признавались государством, их выпускники могли поступить в любое высшее учебное заведение. Также боролся за сохранение сербских привилегий и противостоял навязыванию сербам унии, заботился о дисциплине среди священнослужителей и об улучшении их материального положения. По инициативе владыки Стефана (Стратимировича) в 1826 г. в Пеште была основана организация «Матица Сербская», которая впоследствии стала крупнейшим культурным сербским центром в Австрийской империи и действует до настоящего времени. В XIX в. духовными, политическими и культурными центрами для сербов стали монастыри, прежде всего, обители на Фрушка-Горе. Вмешательство властей в работу выборного Собора, который в сентябре 1842 г. не смог единогласно, как того требовал устав, избрать нового митрополита, поэтому император утвердил митрополитом Иосифа (Раячича), поставило под сомнение главную привилегию сербов. Но митрополит Иосиф (Раячич) действовал, не учитывая мнения властей и во время революции 1848–1849 гг., когда Венгрия пожелала выйти из состава Австрийской империи, а страна ожидала федерализации, на Всесербской майской скупщине 1848 г. провозгласил создание автономной Сербской Воеводины на землях Срема, Баната, Бараньи и Бачки, включая области Военной границы. В том же 1848 г. митрополит Иосиф (Раячич) был провозглашён Сербским патриархом, т.к. Карловацкая митрополия считалась преемницей упразднённой Печской патриархии. Несмотря на подавление революции, в 1849 г. император одобрил создание Воеводины, но в иных границах (были выделены Тамишский Банат и некоторые участки Военной границы) и с другим центром (Темешвар вместо Нови-Сада). Также патриарх основал несколько фондов (помощи стипендиатам, приходскому клиру, епископату) и новые средние школы, Карловацкую гимназию из шестиразрядной повысил до семиразрядной, устроил гимназическую типографию (1858 г.) и планировал открыть в Сремски-Карловци Сербский университет. После поражения Габсбургской монархии в войне против Франции и Италии (1859 г.) её целостность стала зависеть от венгров, которые в 1860 г. добились упразднения Сербской Воеводины и Тамишского Баната, а в 1867 г. – преобразования страны в Австро-Венгрию. В результате большая часть паствы Карловацкой митрополии оказалась на венгерской территории, а решение её светских и церковных дел перешло в ведение Венгерского национального собрания. В 1868 г. в так называемой девятой законной статье Венгерское собрание предоставило равные права Карловацкой митрополии и Сибиуской митрополии, что фактически вывело православных румын из юрисдикции Сремски-Карловци, а сербско-румынский договор 1871 г. о разделе церковных фондов и имущества ослабил митрополию. В 1874 г. Вена исключила из состава Карловацкой митрополии Далматинскую епархию и объединила её с не имеющей с ней общих границ Буковинской епархией в Далматинско-Буковинскую митрополию, а после оккупации Боснии и Герцеговины (1878 г.) отказалась передать митрополии православной епархии Боснии и Герцеговины, хотя заключила с Константинопольской патриархией конкордат о поставлении на них архиереев.