Проект интерьера и иконостаса составил архитектор Пётр Иванович Абрамычев. В 1913 г. церковь была освящена в присутствии великой княгини Елизаветы Фёдоровны. До 1770 гг. на территории Казанского монастыря, в районе собора, производились захоронения, останки обнаружены во время раскопок в 2004 г. Позже кладбища в монастыре не было, у алтаря собора хоронили только настоятельниц, остальных насельниц хоронили на кладбище казанского Кизического в честь Введения во храм Пресвятой Богородицы монастыря, где для Богородицкой обители был выделен отдельный участок. После закрытия 22 сентября 1918 г. кафедрального Благовещенского собора в Казани монастырский собор стал кафедральным. Здесь служили Казанские архиереи, в том числе Кирилл (Смирнов) и Иоасаф (Удалов). В это время в Казанском монастыре находились мощи Казанских святителей Гурия и Варсонофия и другие святыни. В 1921 г. сёстры обители зарегистрировались как религиозная община. Несмотря на тяжёлое экономическое и правовое положение, количество насельниц не уменьшалось. В 1927 г., незадолго до закрытия, в Казанском монастыре проживали 67 монахинь, 240 рясофорных послушниц и 44 белицы. Корпус с Крестовоздвиженской церковью был временно занят властями для военных нужд ещё с 1915 г. В советское время в нём располагались учебные заведения, но лишь в 1928 г. он официально был передан государству. В 1929 г. Богородицкий собор был закрыт и стал использоваться для хранения зерна. Точное время упразднения обители исследователи не установили, т.к. с 1926 г. вновь зарегистрированная община официально считалась не монастырём, а приходом, который ликвидировали в январе-феврале 1931 г., одновременно с закрытием Никольской церкви. В 1930 гг. девять сестёр были приговорены к заключению в лагеря, 41 насельница – к ссылке. Монахиня Вероника (Бусыгина) расстреляна 10 августа 1930 г., а Стефанида Васильевна Макарова (монашеское имя исследователям неизвестно) – 2 января 1942 г. Монахиня Евдокия (Двинских) скончалась в 1942 г. в Казани после освобождения из лагеря. В 1930 гг. некоторые монахини и послушницы проживали в сторожке и других помещениях монастыря. Позже многие сёстры жили в Казани небольшими неофициальными общинами, работая, в основном, на швейных предприятиях. При этом сёстры, не оставлявшие монашеских обетов, тайно окормлялись у священников и архиереев. Последняя настоятельница (с мая 1917 г.) игуменья Рахиль (Ершова) скончалась в конце 1929 или начале 1930 г. в квартире на ул. Свердлова (ныне Петербургская), где жила с четырьмя сёстрами. Несколько сестёр много лет проживали в квартире в Профессорском пер. Такие общины просуществовали до 1960 гг., им оказывали помощь Казанские архиереи Сергий (Королёв), Иов (Кресович).