В XIX – начале XX вв. Казанский монастырь возглавляли игуменьи София (Болховская; 1801–1807 гг.), Назарета (Шванвичева; 1807–1822 гг.), Евфрасия (1822–1827 гг.), Евпраксия (1827–1846 гг.), Маргарита (1846 г. – 5 октября 1847 г.), Аркадия (1847–1849 гг.), Досифея (Верёвкина; 1849–1865 гг.), Каллиста (1865–1867 гг.), Анфия (Тюлькина; 1868–1880 гг.), Дорофея (1881–1889 гг.), Серафима (Воскресенская; 1890–1903 гг.), Маргарита (Максорова; 1904–1910 гг.), Варвара (Клесова; 1910–1917 гг.). Дважды Казанский монастырь возглавляли бывшие насельницы московского во имя преподобного Алексия, человека Божия, женского монастыря игуменья Назарета и игуменья Евфрасия, дважды – насельницы симбирского Спасского монастыря игуменья Александра и игуменья Аркадия, а также игуменья Евпраксия и игуменья Каллиста из Свияжского во имя св. Иоанна Предтечи монастыря (краткие биографии настоятельниц Казанского монастыря представлены в описаниях обители, подготовленных Евфимием Александровичем Маловым и Александром Фёдоровичем Зеленецким). Царским повелением первоначально Казанскому монастырю полагалось иметь сорок насельниц, но в 1594 г. в обители проживали уже 64 сестры. В 1654–1656 гг. Казань сильно пострадала от эпидемий чумы, в Казанском монастыре погибли почти все сёстры. В конце XVII в. в Казанском монастыре проживало около сотни насельниц, около 1741 – 1745 гг. – игуменья, четыре соборные монахини и около 95 монахинь, а также стряпчий и водовоз. По указу 1809 г. штат монастыря должен был состоять из игуменьи, казначеи, 50 монахинь и 50 послушниц. В начале XIX в. в Казанском монастыре проживало около 20 монахинь (число послушниц исследователям неизвестно), в 1827 г. – 32 монахини и 86 послушниц, в 1855 г. – 51 монахиня и 73 послушницы, в 1873 г. – 52 монахини, 61 рясофорная послушница, 186 белиц, в 1899 г. – игуменья, казначея, благочинная, ризничая, 50 штатных, заштатная, четыре сверхштатные монахини, 175 рясофорных послушниц, 130 белиц, в 1910 г. – 61 монахиня, 234 рясофорные послушницы, 127 белиц. В XVII – первой половине XIX в. причт Казанского монастыря составляли три – четыре священника, во второй половине XIX – начале XX вв. в обители служили протоиерей, три священника, два диакона, четыре–шесть псаломщиков, которым полагалось ежегодное жалованье: протоиерею – 28 руб. 56 коп., священникам по 17 руб. 15 коп., диаконам – по 11 руб. 47 коп., псаломщикам – по 8 руб. 97 коп. Причт пользовался 26 десятинами сенокосной земли и получал с «вечных вкладов» 758 руб. в год. В конце 1880 гг. Казанский монастырь выкупил для причта двухъэтажный кирпичный дом (снесён в 2000 г.) напротив монастыря, на ул. Б. Казанская (ныне Б. Красная, 14). Во второй половине XIX – начале XX вв. в монастыре служили заслуженные протоиереи с академическим образованием: в 1854–1869 гг. – Флегонт Талантов (профессор церковной истории Казанского университета), с 1886 (1887?) г. – протоиерей Василий Братолюбов (магистр Санкт-Петербургской духовной академии), в 1905–1912 гг. – протоиерей Александр Фёдорович Зеленецкий (бывший ректор Казанской духовной семинарии). В 1913–1916 гг. вторым священником Казанского монастыря был Фёдор (Гидаспов). В 1920–1928 гг. последним настоятелем монастырского собора был протоирей Александр Васильевич Лебедев.