Средства на строительство были отпущены из императорского кабинета и духовного департамента. Новый собор был возведён к 1807 г., освящён 30 мая 1808 г. и стал самым большим церковным сооружением в Казанской епархии. Строительство собора велось почти в то же время, что и работы по возведению собора в честь Казанской иконы Божьей Матери в Санкт-Петербурге (1801–1811 гг.). Облик собора Казанского монастыря (руководил работами архитектор Е.М. Емельянов) по стилю воплощал идеалы зрелого классицизма в русской архитектуре: грандиозный кубический объём с гладкими стенами, украшением которых служили окна в два этажа, по центру установлен высокий световой барабан с огромным куполом; по углам здания располагались четыре купольные главы меньшего размера; по центру каждого фасада (кроме восточного) возвышался шестиколонный, далеко выступавший от стены портик, увенчанный треугольным фронтоном с полуциркульным окном; отсутствие лепнины и скульптурного декора компенсировалось использованием украшенных ордерных элементов – ионических колонн в портиках, коринфских – в центральном куполе. Простота и масштабность композиционного решения, единообразие фасадов собора (совпадение уровней фриза и карниза каждого фронтона со стенами), лапидарность декора должны были напоминать римские храмы эпохи Возрождения, прежде всего, собор апостола Петра в Ватикане. Собор Казанского монастыря исследователи рассматривают как «предтечу» основных церковных сооружений русской архитектуры XIX в., воплотившихся в проектах храма Христа Спасителя на Воробьёвых горах в Москве (архитектор Александр Лаврентьевич Витберг, 1810 гг.), церкви во имя св. Исаакия Далматского в Санкт-Петербурге (проект – 1825 г., архитектор Огюст Монферран) и храма Христа Спасителя в Москве (1837–1883 гг., архитектор Константин Андреевич Тон). Сразу после возведения собора ансамбль монастыря привлёк внимание художников и был запечатлён на рисунках, а позднее – на гравюрах (по рисунку Василия Степановича Турина, Национальный музей Республики Татарстан). Работы в храме после 1808 г. не прекращались. В 1869 г. он был расписан внутри, в 1870 г. наружные стены оштукатурены и выбелены, в 1872 г. позолочена центральная глава. Помимо собора на территории Казанского монастыря издавна существовала церковь во имя Николая Чудотворца (Николы Тульского; 1686 г.; перестроена в камне в 1742 или 1803 г.). К середине XIX в. это был однокупольный храм с колонным портиком, замыкавший архитектурную перспективу монастырского ансамбля.