Согласно Иоанну Бикларскому, в Соборе приняли участие 72 епископа. Леандр руководил заседаниями Собора вместе с Евтропием, аббатом Сервитанского монастыря («summa tamen synodalis negotii penes sanctum Leandrum Hispalensis ecclesiae episcopum et beatissimum Eutropium monasterii Servitani abbatem fuit»). Епископ произнёс заключительную речь, посвящённую обращению вестготов в кафолическую веру. Исследователи полагают, что он составил также вступительную речь короля Реккареда, являвшуюся фактически пространным исповеданием веры. Среди постановлений Собора – 23 анафематизма, направленные против арианства, и 23 дисциплинарных канона. Испанские епископы впервые вынесли решения, связанные с гражданским управлением (в определённых случаях они могли контролировать чиновников; женщин, виновных в сожительстве с клириками, карала светская власть). Утверждение королём постановлений третьего Толетского Собора, получивших силу закона, стало важным прецедентом; каноны последующих Соборов также становились частью вестготского законодательства. Решения третьего Толетского Собора во многом способствовали утрате вестготской идентичности, смешению готов с «римским» населением Испании. Вскоре после 589 г. на провинциальных Соборах были вынесены постановления, уточнявшие и дополнявшие отдельные каноны третьего Толетского Собора. В церкви Святой Иерусалим в Гиспалисе собрались семь епископов Бетики под руководством Леандра (4 ноября 590 г.). Они рассмотрели темы отчуждения церковного имущества епископами и сожительства клириков с женщинами. Королевские судьи с разрешения епископа должны были продать виновную женщину в рабство, исключив возможность продолжения незаконной связи. После возвращения в Испанию Леандр вступил в переписку с папой Римским Григорием I Великим, избранным на Папский престол в 590 г. В «Диалогах», составленных, как полагают исследователи, около 593 – 594 гг., понтифик называл Леандра «давним другом» («dudum mihi in amicitiis familiariter iuncto»). Епископ отправил в Рим отчёт о третьем Толетском Соборе. В ответном письме (апрель 591 г.) папа Римский Григорий I Великий поздравил его с обращением короля Реккареда и всех вестготов, а также ответил на вопросы, связанные с обрядом крещения. Указывая на то, что арианские клирики крестили троекратным погружением, Леандр спрашивал понтифика, допустимо ли совершать однократное погружение, чтобы не уподобляться еретикам (высказывалось мнение, что однократное погружение практиковалось в Испании со времён раннего христианства, и его не следует считать православной реакцией на особенности арианского обряда). С таким же вопросом Леандр обратился к патриарху Константинопольскому Иоанну IV Постнику (582–595 гг.), с которым, как полагают исследователи, познакомился во время пребывания в столице Византийской империи. Патриарх отправил Леандру подборку мнений отцов церкви о желательности троекратного погружения. Однако папа Римский Григорий I Великий заявил, что разнообразие обрядов не имеет большого значения и не препятствует единству Вселенской церкви, хранящей истинную веру («in una fide nil officit sanctae ecclesiae consuetudo diuersa»), поэтому не следует спорить о несущественных предметах, «пересчитывая количество погружений».