В начале 1213 г. его представители, прибывшие в Рим, приняли все условия папы. Английский король согласился принять Стефана Лангтона и других изгнанных священнослужителей, выплатить им компенсацию, передать Стефану Лангтону владения Кентерберийской кафедры, которые он самовольно удерживал. Иоанн Безземельный признал себя вассалом папы Римского и обязался выплачивать ежегодную подать в 1000 марок серебром. После того как король в присутствии папского представителя субдиакона Пандульфа принял все условия (13 мая 1213 г.), Стефан Лангтон смог прибыть в Англию (9 июля). 20 июля в Уинчестере он снял отлучение с короля Иоанна Безземельного. Положение Стефана Лангтона как примаса Английской церкви осложнялось присутствием в стране папского легата (с сентября 1213 г.) кардинала Никколо де Романиса, контролировавшего большинство назначений на епископские кафедры. Так, в 1215 г. Стефан Лангтон пытался добиться избрания своего брата Симона (получившего к тому времени пребенды в капитулах Лондона и Йорка) архиепископом Йоркским, но его кандидатуру отклонил папа Римский. Окончившийся провалом поход Иоанна Безземельного против короля Филиппа II Августа (февраль-сентябрь 1214 г.) вызвал серьёзный политический кризис в Англии. Большинство английских баронов выступили с протестом против нового повышения налогов и потребовали от короля уступок. После короткого военного конфликта Иоанну Безземельному пришлось принять их условия; был подписан документ, получивший название «Великая хартия вольностей» (15 июня 1215 г.). Роль Стефана Лангтона в этом конфликте исследователям не вполне ясна; исследователи полагают, он пытался стать посредником между королём и мятежными баронами. Чрезвычайно дискуссионным остаётся вопрос о влиянии архиепископа на создание положений «Великой хартии вольностей». Ряд её формулировок обнаруживает явные параллели с содержащимися в сочинениях Стефана Лангтона идеями, в том числе о праве подданных на сопротивление тирании монарха. Однако сходные формулировки исследователи встречают и у других богословов и юристов конца XII – начала XIII вв. Согласно хронисту первой половины XIII в. Роджеру де Вендоверу, именно Стефан Лангтон обнаружил в кентерберийских архивах и представил баронам коронационную грамоту короля Генриха I (1100 г.), ставшую образцом для «Великой хартии вольностей» и её основой. Но, по мнению исследователей, текстологический анализ свидетельствует, что составители «Великой хартии вольностей» использовали не кентерберийскую, а лондонскую версию грамоты Генриха I. Сопоставление окончательного текста «Великой хартии вольностей» и её предварительных вариантов («Баронские статьи» и «Неизвестная грамота») свидетельствует в пользу того, что Стефан Лангтон принял активное участие лишь в заключительной стадии переговоров. Исследователи полагают, что именно по его инициативе к «Великой хартии вольностей» была добавлена первая статья, гарантировавшая свободу и привилегии Английской церкви, включая право свободного выбора епископов и аббатов. Подписание «Великой хартии вольностей» не завершило политический кризис. Не доверяя королю, Стефан Лангтон отказался передать ему стратегически важный Рочестерский замок и (вопреки приказу папы, который был издан ещё до подписания «Великой хартии вольностей») подвергнуть отлучению мятежных баронов.