В эти годы Нил Кавасила проявил особый интерес к латинскому богословию, в частности, к сочинениям Фомы Аквинского. В 1361 г. Нил Кавасила был избран на Фессалоникийскую кафедру, при том что он всё ещё оставался мирянином, а состояние его здоровья было далеко не удовлетворительным. На кафедре он пробыл полтора года (с июля 1361 г.). Его предшественником на кафедре был Григорий Палама, скончавшийся 14 ноября 1357 г. О том, почему избрание нового митрополита произошло не сразу, а после столь долгого перерыва, исследователи спорят по сей день. Митрополит Нил Кавасила скончался в начале 1363 г. (возможно, в марте). По мнению исследователей, вскоре после кончины он начал почитаться, по крайней мере, в Фессалонике, как святой. Косвенными свидетельствами этого почитания могут служить упоминания Нила Кавасилы в Синодике в Неделю Православия, а также в ряде рукописей, где он прямо назван «святым отцом нашим Нилом Фессалоникийским». Исследователям широко известна также эпиграмма в честь Нила Кавасилы, составленная Николаем Кавасилой. Нил Кавасила был одним из самых выдающихся и влиятельных византийский православных богословов и антилатинских полемистов середины XIV в. Особое значение имеет предложенное им детальное рассмотрение православного учения о Святом Духе. Несмотря на это, в Новое и Новейшее время богословское наследие Нила Кавасилы оказалось практически забыто. Интерес к нему возродился лишь в середине XX в. Некоторые произведения Нила Кавасилы до сих пор остаются неизданными. Наиболее подробно сведения о жизни и богословское учение Нила Кавасилы проанализированы в работе иеромонаха Феофила (Кисласа). Пневматологическим воззрениям Нила Кавасилы посвящено также исследование К. Льякураса. После кончины Нила Кавасилы Николай Кавасила в знак признательности своему родственнику и учителю взялся за издание и распространение рукописей с творениями Нила Кавасилы (сохранилось около 20 таких манускриптов) и составил предисловие к его сочинениям. К периоду по преимуществу преподавательской деятельности Нила Кавасилы исследователи относят труды, посвящённые астрономии, геометрии, диалектике, а также, вероятно, «Краткое изложение о силлогизмах». Однако большую часть наследия Нила Кавасилы составляют богословские тексты, которые исследователи условно делят на две группы: относящиеся к полемике с латинянами и посвящённые защите учения Григория Паламы. Богословские сочинения Нил Кавасила создавал, начиная примерно с 1330 г. и до конца своей жизни. В полемических произведениях Нил Кавасила, главным образом, затрагивает вопросы церковного единства и обличает латинские нововведения. В ранних произведениях на эту тему, созданных, как полагают исследователи, около 1330 г., он обращается к проблеме папского примата. Так, в сочинении, озаглавленном «Слово, доказывающее, что причиной разделения латинской Церкви и нашей является не что иное, как нежелание папы доверить рассуждение о спорных [вопросах] Вселенскому Собору, но хотение быть единственным учителем при [возникновении вопросов, а других иметь в чине послушных учеников; и что таковое чуждо апостольским и отеческим и законам, и деяниям», и в его продолжении «О папской власти» Нил Кавасила признаёт за Римским епископом первенство чести, но не по иерархии: папа для него – епископ столичного града, а не преемник св. апостола Петра.