Осуществить издание этой серии А. Кораису помогли греческие купцы, особенно – известные меценаты братья Зосимады из Москвы. Некоторые из сопровождавших каждый том предисловий и комментариев А. Кораиса, содержавших идеи демократизации культуры и национального возрождения, а также его рассуждения на тему образования были опубликованы отдельно под названием «Импровизированные суждения» (1815, 1833 гг.). В 1800 г. под псевдонимом «Неустрашимый марафонец» А. Кораис издал получившее широкое распространение стихотворение «Военная песня» – призыв к восстанию (в надежде на поддержку Наполеона). Основная идея в обращении к грекам под названием «Военный сигнал» (1801 г.) и в политической брошюре «Что должны делать греки в сложившихся условиях» (1805 г.), которые нелегально распространялись в Греции, заключалась в том, что греческое общество должно как можно быстрее сбросить с себя турецкое иго и начать развиваться по пути, указанному освобождённой Францией. Когда надежды на свержение турецкого господства с помощью Наполеона рухнули, А. Кораис сосредоточился на просветительской деятельности, которая, по его мнению, должна способствовать духовному возрождению нации. Совместно с другими образованными греками он оказывал поддержку греческим учебным учреждениям и библиотекам. А. Кораис посылал для них книги, химические и физические приборы и другие учебные материалы. Кроме того, побуждал состоятельных соотечественников финансировать переводы западной научной и философской литературы на греческий язык, а также оплачивать обучение одарённых юношей в Западной Европе. Руководствуясь советами А. Кораиса, иеродиакон Неофит (Вамвас) реорганизовал школу на острове Хиос. Наряду с «Греческой библиотекой» А. Кораис опубликовал произведения античных философов и историков отдельными изданиями (в том числе собрание сочинений Страбона и Марка Аврелия со своими комментариями и предисловием). В 1811 г. А. Кораис стал одним из инициаторов создания журнала, посвящённого филологическим, философским и духовно-просветительским темам. В этом журнале он стал постоянным автором и опубликовал многие исследования по проблемам греческого языка. На эту же тему написаны книги «Отмена схоластики» (1818 г.) и «Импровизированный трактат» (1819 г.). В 1820 г. А. Кораис анонимно опубликовал собственный перевод богословского труда «Наставления трёх епископов в связи с нарушением канонов католическим и православным клиром». А. Кораис активно поддерживал Греческую национально-освободительную революцию 1821–1829 гг., хотя и считал её преждевременной (он прогнозировал антитурецкое восстание на середину XIX в.). А. Кораис стал одним из основателей «Филэллинского комитета Парижа» (1825 г.), созданного для сбора помощи восставшим и пропаганды освободительного движения среди греческой диаспоры и европейцев. Кроме того, переписывался с известными политиками (например, с Томасом Джефферсоном) и учёными, публиковал статьи в европейских изданиях, стремясь расширить поддержку восставших греков.