Так, в 1830 г. Констанцию I удалось опротестовать и отменить насильственное перемещение Софийского митрополита Иоакима в Видин, в 1831 г. Констанций I предотвратил попытку османских властей в Визии завладеть церковными средствами, предназначенными для вдов и сирот. Он стремился открывать школы при монастырях на их средства, вверять их надзору духовенства и вести учебное дело на основе церковности. Констанций I живо интересовался церковной проповедью – сам часто произносил поучения и побуждал к этому других клириков. Констанций I был большим любителем церковного пения и требовал, чтобы архиереи подражали ему в благоговейности и торжественности богослужения; старался оградить свою паству от инославной пропаганды, проявлял заботу и о греках диаспоры. 20 октября 1832 г. Констанций I направил греческой общине Калькутты послание, в котором убеждал прихожан твёрдо держаться православия и давал протосинкеллу Анании ряд указаний насчёт духовного руководства паствой. При Констанции I были установлены отношения с правительством Греции во главе с Иоаннисом Каподистрией, который желал создания независимой церкви на освобождённых от турок территориях, но считал, что автокефалия должна быть получена каноническим путём. Переговоры, которые шли по этому вопросу в 1830–1831 гг. с Константинопольским патриархом, были прерваны после убийства И. Каподистрии. Автокефалия Элладской православной церкви была провозглашена в 1833 г., при новом правителе Греции – короле Оттоне I, однако Восточные патриархи отказались её признать как объявленную в одностороннем порядке, без согласия Синода Константинопольской православной церкви. Несмотря на церковный конфликт, урегулированный только в 1850 г., Констанций I продолжал своими советами содействовать установлению должного церковного порядка и сохранению догматического единства с Константинопольской церковью. При его участии были упорядочены церковные дела в Сербии, которой была предоставлена внутренняя церковная автономия. В 1831 г. по распоряжению патриарха на Крите из-за запустения острова и малочисленности населения было осуществлено слияние ряда епархий: Кидонийская была объединена с Кисамской, Иерская – с Ситийской, Аркадийская – с Петрской, Авлопотамская – с Рефимнской, Лампская – со Сфакийской, Херсонесская и Гортинская – с Критской митрополией. Особым покровительством Констанция I пользовались афонские монастыри. В 1830 г. он разрешил спор между монастырём Пантократор и скитом Илии пророка, причём встал на сторону русских иноков. В 1832 г. Констанций I ввёл дифференцированный подход при уплате хараджа: насельники крупных монастырей стали платить больше, а монахи из бедных келлий – меньше. В 1833 г. подтвердил киновиальное устройство Пантелеимонова монастыря и избрание игуменом иеромонаха Герасима, в 1834 г. – установил общежительный устав в монастыре Дохиар. Констанций I предоставил большому числу монастырей ставропигиальные права (например, Неа-Мони на Хиосе, Троянскому в Тырновской епархии, великомученика Георгия Победоносца в Васесе на острове Карпатос и др.) или подтвердил их ставропигиальный статус (Влатадона в Фессалонике, Анастасии св. Узорешительницы мужского ставропигиального монастыря на полуострове Халкидики, монастырей Успения Пресвятой Богородицы (Моливдоскепасту) близ Коницы, св. Отцов в Янине и др.), что защищало обители от произвола и разорения.