1805 год Констанций провёл в Палестине в ожидании благоприятных обстоятельств для безопасного следования либо морем через Египет, либо через Аравийскую пустыню в Синайский монастырь. В 1806 г. он переехал на синайское подворье на Кипре, но из-за боевых действий между Великобританией и Францией в Средиземноморье мирное морское сообщение было прекращено, и Констанций был вынужден остаться на острове на несколько лет. В 1811 (или 1813) г. Констанций переселился в Константинополь, проводя зиму на синайском подворье в квартале Балат, а лето – на острове Антигона в Мраморном море, «разделяя время между должностными занятиями по своей епархии и учёными упражнениями, а отчасти занимаясь садоводством». Благодаря Констанцию синайское подворье стало местом, где для учёных бесед собирались патриархи, архиереи, политические деятели, учёные, дидаскалы, проповедники и другие клирики. Констанций содействовал учреждению и поддержанию греческих школ, оказывая им в том числе и финансовую помощь. Во время греческой национально-освободительной революции 1821–1829 гг. он жил преимущественно на острове Антигона, где по-прежнему занимался археологией и историей. Уединённый образ жизни позволил Констанцию избежать репрессий со стороны османских властей, жертвами которых стали многие греческие иерархи во главе с Константинопольским патриархом Григорием V. После подписания Адрианопольского мира в 1829 г. Констанций участвовал в восстановлении церковной жизни Константинопольского патриархата. При патриархе Агафангеле (1826–1830 гг.) он, «как человек учёный, приглашался в Патриархию для обсуждения проекта об обязанностях Вселенского Патриарха и Священного при нём Синода, составленного при Патриархе ввиду общего расстройства церковных дел». У исследователей есть сведения, что кандидатура Констанция, пользовавшегося общим уважением и доверием духовенства, паствы и даже турецких властей, неоднократно выдвигалась при очередном освобождении Константинопольской кафедры, но он каждый раз уклонялся от патриаршества, предпочитая спокойный и независимый образ жизни. Будучи избранным на Константинопольскую кафедру, Констанций I  сохранил звание и должность архиепископа Синайского. Вступив на патриарший престол, он, прежде всего, исхлопотал у Высокой Порты разрешение о возвращении из изгнания бывших патриархов Анфима III, Хрисанфа и Агафангела. Констанций I пытался улучшить экономическое положение Константинопольской патриархии, в том числе принял меры к уменьшению её громадного долга. За четыре года патриаршества Констанций I  открыл начальные народные школы в Константинополе, общую школу в Филиппополе (ныне Пловдив, Болгария) и коммерческое училище на острове Халки (1831 г.), привёл в должный порядок быт и жизнь константинопольских монастырей и Патриаршей школы (во главе которой был поставлен известный дидаскал Н. Логадис), восстановил патриаршую типографию и предпринял исправление богослужебных книг при участии иеромонаха Варфоломея из монастыря Кутлумуш. Констанций I благоустроил патриаршую резиденцию на Фанаре, восстановил храм монастыря «Живоносного Источника» иконы Божьей Матери в Балыклы, при котором началось строительство народной больницы; энергично и систематически защищал права и привилегии греков.