И в его встрече, и в венчании Арсений Элассонский принимал самое активное участие: после коронации самозванца в Успенском соборе «императорской короной» в Архангельском соборе возложил на него шапку Мономаха. 30 июня состоялся Собор Русской церкви, в котором участвовал Архангельский архиепископ. Собор низложил патриарха Иова и на его место избрал грека Игнатия (бывший епископ Иерисоса и Святой горы, с 1603 г. – архиепископ Рязанский). 8 мая 1606 г. Арсений Элассонский участвовал в короновании Марины Мнишек, 11 мая явился во дворец с поздравлениями и подарками новобрачным Лжедмитрию I и Марине. 19 мая он был среди высшего духовенства Русской церкви, когда после расправы с Лжедмитрием I состоялось избрание царём Василия Ивановича Шуйского. Вслед за этим Игнатий был низложен, и патриархом избрали Казанского митрополита Гермогена. Далее Арсений Элассонский стал свидетелем появления Лжедмитрия II и пленения поляками Василия Шуйского (июль 1610 г.), пожара в Кремле (1611 г.), при котором пострадал и его дом. После ареста поляками 1 мая 1611 г. патриарха Гермогена Арсений Элассонский стал главой православного духовенства в Москве и в этом качестве участвовал в переговорах боярского правительства с королём Сигизмундом III, 5 октября 1611 г. Архангельский архиепископ подписал две грамоты Сигизмунду III и его сыну Владиславу, содержавшие «убеждение королевича к скорому приезду в Москву» для последующего коронования на царство. Потерявший почти всё своё имущество и голодавший во время осады Кремля русским ополчением в августе–октябре 1612 г., Арсений Элассонский сподобился явления ему Сергия Радонежского, который предсказал скорое избавление от бедствий. 27 ноября во главе московского духовенства с Владимирской иконой Божьей Матери он встречал вступавшее в Москву русское войско, 2 мая 1613 г. вместе со всем духовенством встречал близ Москвы Михаила Фёдоровича Романова и его мать Марфу и сопровождал их к царским гробницам, где служил молебен. 11 мая поставил свою подпись на грамоте об избрании царём Михаила Фёдоровича, 11 июля участвовал в венчании юного царя. В 1613 г. Арсений Элассонский был назначен на Тверскую кафедру (наиболее ранний известный документ, в котором он назван «архиепископом Тверским и Кашинским», датируется июлем 1613 г., за ним был также сохранён титул «архиепископ Архангельский»). В 1613 г. Арсений Элассонский подписал антиминс для храма в Оршине монастыре. «Житие» сообщает, что он возобновил, отремонтировав и перестроив, Спасо-Преображенский кафедральный собор в Твери, в котором 25 лет не совершались богослужения, назначил к собору «протопопов, и священников, и протодиакона, и иеродиакона, клириков, и певцов, и чтецов, чтобы петь и священнодействовать в ней и в приделах каждый день немолчно и непрерывно».