В 1597 г. Арсений Элассонский был поставлен архиепископом Архангельским и стал «хранителем царских гробниц» в Архангельском соборе Московского Кремля. В акте избрания на царство Бориса Годунова 1 августа 1598 г. он подписался как архиепископ Архангельский, указав также свой прежний титул – «архиепископ Елассонский». Грамотой от 15 ноября 1599 г. царь пожаловал ему как архиепископу Архангельскому земли в Боровском, Клинском и Московском уездах, принадлежавшие до этого собору. На получаемые с них доходы Арсений Элассонский строил храмы в Москве и пожалованных владениях. В московском Андрониковом монастыре построил церковь во имя Чуда архистратига Михаила, восстановил большую трапезу, выстроил каменную колокольню (о строительстве колокольни сообщает «Житие» Арсения Элассонского, однако многие исследователи это оспаривают). В подмосковном селе Святые Отцы (Всехсвятском) «воздвиг церковь Всех святых, и украсил её внутри и вне, обнёс её оградой кругом, и насадил около неё различные деревья, и вблизи её устроил пруд, и вырыл вблизи колодезь, против двери её». В селе Завидово Клинского уезда на средства Арсения Элассонского была воздвигнута церковь Успения Богородицы с двумя приделами – в честь Соборов архангелов Михаила и Гавриила и всех Небесных сил бесплотных и во имя пророка Илии. Вблизи от Завидова, по-видимому, в селе Спас-Заулки, Арсений Элассонский «воздвиг церковь великого Бога и Спасителя нашего Иисуса Христа». В селе Никитском Боровского уезда построил церковь во имя Архангелов, «обнёс её оградою... и насадил около неё различные деревья». В 1599 г. Арсений Элассонский отослал в метеорский монастырь Варлаам серебряный дискос, в кремлёвский Архангельский собор дал вкладом Служебник (Вильно, 1583 г.). Позднее сделал ещё ряд вкладов в Архангельский собор: в 1606 г. – Евангелие, в 1609 г. – Минею за ноябрь; на окладе печатного Евангелия XVII в., хранившегося в соборе, имелись фрагменты серебряного оклада, снятого с Евангелия, – вклада Арсения Элассонского в собор в 1609 г. По-видимому, в связи с многочисленными вкладами Арсения Элассонского его род был записан в синодик Архангельского собора. В 1602 г. он отправил с иерусалимским архимандритом Дамаскином в монастырь Татарна подаренный ему иеромонахом Матфеем в 1596 г. Евхологий и некоторые предметы церковной утвари. С августа 1603 г. по март 1604 г. в Москве для сбора милостыни находились посланцы Иерусалимского патриарха Софрония IV (1579–1608 гг.) во главе с архимандритом Феофаном, будущим патриархом Феофаном III (1608–1644 гг.). Арсений Элассонский немало способствовал успеху этого посольства. В Смутное время архиепископу Архангельскому пришлось перенести немало испытаний. 20 июня 1605 г. Лжедмитрий I занял Москву, 7 июля венчался на царство.