Ещё в 962–963 гг. по аналогии со студийским одноимённым документом Афанасием был составлен «Ипотипосис», регламентировавший богослужение Великой лавры и правила пощения («О качестве и количестве в пище и питии и о благочинии за трапезой»), а около 973 – 975 гг. – Устав Великой лавры, где, в частности, говорится о независимости «свободной и самоуправляемой» Великой лавре от светских и церковных лиц. В «Завещании» преподобного, написанном после сентября 993 г., определяется порядок назначения монастырских эпитропов (управляющих) и избрания игумена. Многие положения этих документов впоследствии вошли в уставы других афонских общежительных монастырей. При этом некоторые особые черты монастырской жизни, введённые Афанасием, тщательно соблюдались только лаврской братией, как, например, земной поклон игумена братии на братских собраниях или чоканье стаканами в конце праздничной трапезы («Ипотипосис»). Император Василий II Болгаробойца (976–1025 гг.) в 993 г. подарил обители остров Неон (букв. – Юных), находящийся недалеко от острова Скиатос, названный так в связи с тем, что на нём селили юных безбородых послушников, которым был запрещён вход на Афон, остров Айос-Эфстратиос, известный производством древесного угля, подворья и многие дары. Афанасий погиб вместе с шестью монахами и несколькими рабочими под обломками строившегося ими храма 5 июля около 1000 г. За три дня к мироточащему телу приложилось 2,5 тыс. монахов, составивших около двух третей от общего числа святогорцев. Местом погребения Афанасия стал параклис сорока Севастийских мучеников, его гробница остаётся главной монастырской святыней. Согласно «Завещанию» Афанасия, эпитропами Великой лавры стали Иоанн Мтацминдели (ум. около 1005 – 1006 г.), а затем его сын Евфимий Святогорец, духовное чадо Афанасия, и патрикий Никифор Уран, военачальник и секретарь императора Василия II. В 1052 г. после смерти эпитропа Никифора византийский император Константин IX Мономах (1042–1054 гг.) поручил попечение о Великой лавре препозиту Иоанну. Вторым игуменом Великой лавры после Афанасия стал Антоний (около 1000 г.), затем Феоктист (до апреля 1010 г.), Феодорит (1010–1016 гг.), Евстратий (1016–1018 гг.) и др. Рост числа братии Великой лавры происходил стремительно: в 976 г. в ней подвизалось 120 монахов, в 978 г. – 150, а в середине XI в. – более 700, как явствует из хрисовула 1030 г. и из Типикона 1045 г. Император Михаил VI Стратиотик (1056–1057 гг.) хрисовулом 1057 г. добавил к получаемой монастырём от прежних императоров сумме три литры золота. Эти права и привилегии Великой лавры подтвердил император Исаак I Комнин (1057–1059 гг.). В первые века своего существования к Великой лавре отошли владения небольших афонских обителей: монастырь Гомату, или Орфану (989 г.), на месте современного города Иериссо; монастырь Моноксилиту (996 г.); бухта Платис (991 г.); небольшой полуостров от Хиландарского монастыря до Неа-Рода; местность Вулевтирии (1030 г.); монастырь Калика и Ксирокастро (1259 г.); монастырь Амальфитанцев (1287 г.). Постепенно Великая лавра стала крупным землевладельцем, также получавшим доходы от ряда светских земельных владений.