Ещё до своего первого визита в Западную Армению Месроп Маштоц посетил Иверию (ныне Восточная Грузия) и при помощи переводчика ивера Джаги (Джалы) составил алфавит для грузинского языка. Как и в случае с армянским алфавитом, ему содействовали царь Иверии Вараз Бакур (416–429 гг.) и епископ Моисей (Мовсес). Месроп Маштоц также некоторое время занимался обучением юношей-иверов. Один из его учеников, Самуил, стал позднее епископом Иверии. Те же историки сообщают, что Месроп Маштоц (по мнению исследователей, в 420 гг.) побывал в Кавказской Албании (Агвания, Алуанк), встретился с царём Арсвалом и епископом Иеремией, при помощи переводчика Бениамина создал агванскую письменность и начал работу по переводу Библии на местный язык. Достоверность сведений о создании Месропом Маштоцем грузинского и агванского письма подвергается сомнениям некоторыми современными исследователями. Другие считают эти сведения в основе своей заслуживающими доверия. Таким образом, вопрос о роли Месропа Маштоца в создании грузинского и агванского письма в настоящее время среди специалистов остаётся дискуссионным. Персидские власти преследовали католикоса Саака I Партева в последние годы его жизни, и он, поставив во главе церкви Месропа Маштоца, уединился в монастыре. После смерти католикоса Саака I Партева (439 г.) Месроп Маштоц прожил всего год и после непродолжительной болезни скончался. Армянские князья, Ваан Аматуни и Амаяк Мамиконян, брат полководца Вардана Мамиконяна, и все пришедшие на церемонию похоронили его в селе Ошакан (в 30 км от современного Еревана). Согласно Корюну, при кончине Месропа Маштоца, когда он в последний раз молился за своих учеников и за народ, произошло чудо – явился светоносный крест на стене того здания, где находился Месроп Маштоц. Над его могилой была построена церковь, которая до настоящего времени является местом паломничества. Армянский алфавит Месропа Маштоца содержал 36 букв (7 гласных и 29 согласных) и почти в неизменном виде дошёл до настоящего времени. Лишь в конце XII в. были добавлены буквы «օ» («о») и «Ֆ» («ф»). Одному звуку соответствует одна буква; исключение составлял знак «ռլ» («у») из двух букв. Использован принцип горизонтального письма слева направо, как в греческом. В отличие от греческого в армянском языке нет диакритических знаков, что упрощает письмо и произношение. В армянском алфавите есть буква «ը», которой соответствует звук «», но поскольку  этот звук очень часто используется, Месроп Маштоц составил правило для произношения этого звука в большинстве случаев в середине слова без написания соответствующей буквы. При расположении 36 букв в четыре ряда по девять букв армянские буквы использовались также для указания чисел в соответствии с десятичной системой. По мнению многих лингвистов, армянский алфавит, созданный Месропом Маштоцем, является одним из самых совершенных в мире. Месропу Маштоцу приписываются «Многовещательные речи», которые до XX в. считались произведением Григория Просветителя. Однако исследователи считают вполне вероятным, что Месроп Маштоц лишь переводил речи с греческого и редактировал их.