Основной целью занятий была подготовка переводчиков и проповедников. Месроп Маштоц преподавал в школе и активно занимался разработкой методики обучения и подготовкой будущих учителей. На первом этапе (до середины 430 гг.) переводы на армянский создавались с сирийской версии Священного Писания – Пешитты, поскольку в персидской зоне влияния в Армении греческие книги были под запретом. С 410 гг. с согласия царя и католикоса Месроп Маштоц развернул активную проповедническую деятельность, сначала в областях Гохтне и Сюнике, а затем в Гардмане, Таширке и Гугарке. Одновременно Месроп Маштоц проповедовал и обучал алфавиту и письму. Он планировал продолжить работу и в Западной Армении (римско-византийской). Вместе с группой учеников, среди которых был и будущий полководец Вардан Мамиконян, Месроп Маштоц совершил поездку в Константинополь, где с почестями был принят византийским императором Феодосием II (408–450 гг.). Месроп Маштоц получил право собрать учеников в византийской части Армении и акимита (по аналогии с монашеским движением акимитов (неусыпающих), которое в то время быстро развивалось в Византии). Тем не менее, император и Константинопольский архиепископ Аттик (406–425 гг.) выразили недовольство тем, что при создании алфавита Месроп Маштоц обратился не к ним, а к сирийцам. Согласно Корюну, только известие о том, что создание армянского алфавита произошло божественным вмешательством, убедило его изменить своё отношение к деятельности Месропа Маштоца. Католикос Саак I Партев и Месроп Маштоц поддерживали отношения со святителями Кириллом Александрийским (412–444) и Проклом Константинопольским (434 – 446/447 гг.), особенно в связи с несторианскими спорами, в которых Армянская Апостольская церковь без колебаний приняла учение третьего Вселенского Собора в Эфесе (431 г.). В начале 430 гг. Месроп Маштоц и католикос Саак I Партев отправили своих учеников Езника Колбаци, Корюна, Гевонда Ванандеци, Овсепа Пагнаци и др. в Константинополь, где их встретил архиепископ Максимиан (431–434 гг.), который передал им документы третьего Вселенского Собора и рукописную копию Священного Писания на греческом языке. Пользуясь ею, Месроп Маштоц и Саак I Партев с учениками начали второй этап работы над переводами Библии и отредактировали свой первый перевод с учётом разночтений в сирийской и греческой её версиях. В результате этого был создан «Саак-Месропский перевод», ставший классическим и являющийся эталоном чистоты древнеармянского языка (грабара), который считается «царицей переводов» и одним из лучших переводов Библии в мире. Продолжая свою деятельность, католикос Саак I Партев, Месроп Маштоц и их ученики упорядочили армянское богослужение, составили первоначальные варианты армянских литургических книг, «Часослова» и «Требника». Согласно традиции, которая зафиксирована в трудах Корюна, Мовсес Хоренаци («История Армении») и в ряде других источников, Месроп Маштоц приложил также большие усилия к созданию грузинской и агванской письменности.