В 1878–1882 гг. Маркелл опубликовал несколько статей и бесед в «Подольских епархиальных ведомостях». В 1882 г. пожертвовал средства на установление своих именных стипендий для лучших воспитанников Холмской русской гимназии. По мнению исследователей, это было связано с тем, что в Синоде ставился вопрос о возвращении Маркелла в Холм. Но вслед за Маркеллом архиепископ Леонтий (Лебединский) удалил с Холмщины ещё несколько влиятельных священников-галичан, переведённых в другие епархии, вглубь России. Позже группа бывших священников Люблинского викариатства, перемещённых в другие епархии, составила докладную записку императору. 10 июня 1882 г. в Смоленске записку вручил для передачи царю священник Николай Ливчак. В этой записке клирики просили восстановить Маркелла на Люблинском викариатстве, указывая, что после его перевода из Холма участились случаи перехода в латинство среди православных, а усилившиеся нестроения в церковной жизни Холмщины связаны с удалением значительного числа клириков холмского или галицкого происхождения и заменой их на малознакомых с местными проблемами волынян и подолян; отмечалось, что это привело к волнениям среди прихожан. Данная петиция возымела действие. Некоторых холмских и галицких клириков после вмешательства Синода вернули в 1882–1883 гг. на Холмщину. 6 марта 1882 г. Маркелл возглавил Полоцкую и Витебскую епархию. За время пребывания Маркелла на кафедре (в епархии было 310 церквей) открылись 172 церковноприходские школы, для которых были изысканы достаточные материальные средства. Число учащихся в церковных школах мальчиков и девочек возросло до 4 тыс. Уже в первые годы управления Маркеллом епархией во многих сельских церквах помимо городских стали появляться профессиональные хоры певчих. Маркелл убеждал духовенство практиковать в храмах и общее хоровое пение. В целях налаживания в епархии практики произнесения церковных проповедей Маркелл призывал ставленников и состоящих на службе священников чаще беседовать с прихожанами о «религиозно-нравственных предметах» и говорить проповеди; ставленникам до их отправления на приход вменял в обязанность проповедовать в архиерейской церкви. При каждом храме священники вели богослужебный журнал с вписанными в него темами проповедей и предъявляли его епархиальному архиерею при объезде им церквей. В сентябре 1887 г. в Витебске Маркелл основал Полоцкое братство во имя равноапостольного князя. Владимира. В первый год существования братства в нём состояли около 500 человек. Братство постоянно пользовалось поддержкой со стороны епископа. С 1884 г. Маркелл конфликтовал с обер-прокурором Синода Константином Петровичем Победоносцевым, который среди прочего критиковал радикальные инициативы епископа, направленные на искоренение старообрядческого раскола, и предложил ему подать прошение об увольнении на покой. 25 февраля 1889 г. Маркелл был уволен на покой и назначен присутствующим в Синоде. Проживал в Санкт-Петербурге. В Синоде Маркелл неоднократно ходатайствовал о нуждах православных Холмщины, в частности, несколько раз ставил вопрос об отделении от Варшавской епархии Холмской и Люблинской епархии. Также оказывал материальную помощь холмскому Рождество-Богородичному братству, оставаясь его почётным членом. В мае 1900 г. Маркелл вместе с делегацией холмского духовенства во главе с протоиереем Иоанном Гошовским был торжественно принят императором Николаем II в Зимнем дворце по случаю 25-летия воссоединения холмских униатов. 20–22 февраля 1901 г. Маркелл подписал постановление Синода об отлучении Льва Николаевича Толстого от церкви. Маркелл был погребён в Исидоровской церкви Александро-Невской в честь Святой Троицы лавры. В 1932 г. останки Маркелла были перенесены на Никольское кладбище лавры.