В письме Дмитрия Пожарского митрополиту Ефрему Казанскому говорится, что Крутицкая церковь «Пречистой Богородицы» находится «в последнем оскудении и разорении». Возрождение и формирование нового архитектурного ансамбля архиерейского дома на Крутицах связано с именем митрополита Павла II (1664–1675 гг.), управлявшего патриархией во время опалы Никона и пользовавшегося неизменным расположением царя Алексея Михайловича. Уже в 1665 г. новому архиерею было выдано «на домовое дворовое строение» из Приказа тайных дел 200 руб. При нём были возведены Митрополичьи палаты и ограда, начато строительство нового Успенского собора с тёплой церковью во имя апостолов Петра и Павла в нижнем ярусе. Некоторые исследователи связывали освящение храма в их честь с рождением наследника, будущего Петра I, и относили закладку собора к 1672 г. Исследователи не исключают также и желание митрополита Павла освятить храм в честь своего тезоименитого святого. Верхний ярус старого Успенского собора был разобран и переделан в Крестовую палату, а примыкающий с севера Никольский придел над усыпальницей стал домовой церковью владык. При разборке верхней части древнего собора апсиды были срублены, белокаменные детали использованы в забутовке фундаментов нового собора. Строительство нового Успенского храма не было завершено при Павле II (ум. в 1675 г.; погребён под алтарём Преображенского собора Новоспасского монастыря), но восторженные отзывы современников о том, что митрополит «храмины приличны содела, и вертоград разных видов древ и цветов и зелий всяких насади, и источники ископа», позволяют исследователям предположить, что основные строительные работы по возведению Успенского собора с тёплой церковью Петра и Павла были к этому времени выполнены. Нижняя, Петропавловская церковь завершена при митрополите Варсонофии (ум. в 1688 г.), как сообщала надгробная доска «в новосоздание его сея церкви Св. Апостол Петра и Павла». Верхний, Успенский храм был освящён 23 июня 1689 г. Исследователи встречают сведения о том, что около 1700 г., при митрополите Трифиллии, вокруг нового собора были устроены крытые паперти, на стенах которых были изображены российские государи – от князя Владимира до царя Алексея Михайловича. Заключительным этапом формирования ансамбля стало строительство в 1693–1694 гг. переходов со св. воротами и Теремком над ними, соединивших Крестовую палату и верхний ярус Успенского собора с Митрополичьими палатами. Новый ансамбль Крутиц оказался развёрнутым не к реке, а в сторону Кремля и Новоспасского монастыря. Св. ворота с декоративным Теремком стали главным украшением парадного, северного двора резиденции, имевшего ограду по всему периметру. Юго-западная часть подворья занимали дворец и большой сад с кухонным комплексом. Юго-восточная часть составляли Приказные палаты и деревянный Конный двор с каменной кузницей. Между Приказными палатами и кузницей были задние (южные) однопролётные ворота. С востока от первоначальной территории подворья владыкой Павлом был посажен «вертоград» – один из первых декоративных садов в России, подобный тому, который был устроен государем Алексеем Михайловичем в царской резиденции Измайлово. Он простирался до Камер-Коллежского вала и просуществовал весь XVIII в. Сады были устроены также вдоль реки, к северу и югу от дворца.