Значительные вклады в главные храмы митрополии (соборы в Вильно и Новогрудке) заставляют исследователей предполагать тесные связи между Константином Ивановичем Острожским и митрополичьей кафедрой. Документы, связанные с деятельностью Константина Ивановича Острожского, сохранили следы его разнообразных контактов с митрополитом Иосифом II (Солтаном). Об их тесных связях наиболее убедительно говорит тот факт, что в 1519 г. Константин Иванович Острожский дал вкладом в Борисоглебский собор имение Хоневичи «за душу господина и отца нашего... митрополита... Иосифа и за мою душу». В ноябре 1520 г. митрополит посетил имение Константина Ивановича Здетелы, где состоялось усыновление душевнобольным князем Андреем Юрьевичем Заславским сына Константина Ивановича Острожского Ильи. В 1518 г. по ходатайству Константина Ивановича Острожского король одобрил покупку митрополитом имения Превелы, в 1521 г. митрополит выступал как свидетель земельных сделок, совершавшихся Константином Ивановичем Острожским в Вильно. В Великом княжестве Литовском существовал обычай, в соответствии с которым после смерти духовного иерарха и до назначения нового всё имущество кафедры поступало под временное управление королевских чиновников. Митрополит Иосиф II (Солтан) добился того, чтобы 26 сентября 1521 г. король назначил Константина Ивановича Острожского тем лицом, которое возьмёт под свою опеку имущество кафедры после смерти первоиерарха. Тесные контакты сохранялись у Константина Ивановича Острожского и с новым митрополитом – Иосифом III. Договор о браке в 1522 г. был заключён Константином Ивановичем Острожским с семьёй князей Слуцких при посредничестве митрополита и скреплён его подписью. Константин Иванович Острожский и митрополит принимали совместные решения по разным духовным делам. Так, по ходатайству Константина Ивановича Острожского и митрополита Иосифа III архимандрит Лавришевского (Лаврашевского) монастыря Алексий стал архимандритом Виленского во имя Святой Троицы монастыря (3 марта 1524 г.). В 1526 г. по жалобе Константина Ивановича Острожского митрополит вызвал к себе на суд игумена Супрасльского монастыря и запретил его в служении. Это вызвало недовольство патрона монастыря Александра Ивановича Ходкевича, который жаловался королю на нарушение его прав. 12 декабря 1528 г. Иосиф III добился от короля грамоты, по которой Константин Иванович Острожский назначался опекуном имущества кафедры в случае смерти митрополита. Свидетельств об отношениях Константина Ивановича Острожского с другими иерархами, в частности, с епископами Луцким и Владимирским, в епархиях которых находились основные владения князя, у исследователей почти нет. Некоторые факты указывают, что Константин Иванович Острожский стремился контролировать назначения на эти кафедры. Так, по ходатайству Константина Ивановича Острожского Владимирскому епископу Пафнутию 8 сентября 1526 г. было предоставлено право занять Луцкую кафедру после смерти епископа Кирилла. Практика распоряжения кафедрами при жизни занимавших их иерархов в 1509 г. была осуждена решениями Собора епископов Западнорусской митрополии. За такие действия участники Собора угрожали отлучением и постановили «не посвящать» их. Они настаивали, чтобы назначения на вакантные кафедры делались с согласия митрополита и епископов.