12–14 октября 1906 г. Кирион собрал в Тифлисе совещание, где присутствовали епископы Леонид (Окропиридзе), Гурийско-Мингрельский Георгий (Аладашвили), Алавердский Пётр (Кончошвили) и несколько священников. Было решено, что, пока вопрос об автокефалии является актуальным, они и их последователи будут иметь с экзархом лишь административно-служебные отношения. 17 октября 1906 г. в Тифлисе было образовано общество автокефалистов, во главе которого встал Кирион. Занимаясь политической деятельностью, Кирион не оставлял научных изысканий. Часто бывая в Москве и Санкт-Петербурге в 1906–1907 гг., он разыскал множество грузинских документальных материалов, выкупил у частных коллекционеров послания грузинских царевичей, переписал эпитафии с надгробий похороненных на кладбище монастыря Донской иконы Божьей Матери представителей грузинской царской династии и дворянства. Значение этих материалов исследователи считают неоценимым, поскольку большинство памятников было уничтожено в советское время. Никон (Софийский) принял ряд мер с целью сломить движение автокефалистов. В предварительном заключении следователя по особо важным делам Тифлисского окружного суда И.Г. Малиновского сказано, что дождавшись, когда об удалении Кириона из Грузии попросят гражданские власти в лице наместника на Кавказе графа Иллариона Ивановича Воронцова-Дашкова, экзарх направил в Синод отношение, в котором писал, что со словами наместника об удалении Кириона из Сухума, где «его пребывание представляется особенно нежелательным ввиду вредного его влияния на коренное абхазское население в политическом отношении», он согласен. Также экзарх отметил, что Кирион «старается уничтожить всё, что сделано в епархии русскими архиереями... Я полагал бы необходимым переместить его в другую епархию вне экзархата именно за то, на что у наместника имеются доказательства, но отнюдь не за деятельность его в пользу автокефалии Грузинской Церкви, чтобы чрез это не сделать его мучеником за идею, столь дорогую грузинскому духовенству» (Центральный государственный исторический архив Грузии). 25 января 1907 г. Кирион был переведён в Ковенскую епархию; 909 человек из паствы Сухумо-Абхазской епархии, среди которых были грузины, абхазы, русские и др., отправили в Синод ходатайство о восстановлении Кириона в епархии, положительно характеризовав его деятельность как архиерея: «Во время богослужения Кириона II для русских обедня отслуживалась на славянском языке, для грузин – на грузинском, а в ближайшем будущем и абхазы будут иметь возможность отслушать обедню на своём родном языке. Поэтому Кириона II возлюбили всем сердцем и местные жители, и русское население» (Центральный государственный исторический архив Грузии). В январе-мае 1907 г. в газете «Русский стяг» вышла серия статей «Судьбы Грузинской Церкви» (в том же году изданы отдельно), авторство которых приписывается П.Н. Дурново. В них было высказано несколько идей обустройства церкви в Закавказье: в частности, предлагалось удалить из Грузии Никона (Софийского) и на его место определить Кириона. Опальный архиерей поддерживал связь с Грузией и продолжал руководить автокефалистами. В ноябре 1907 г. он писал священнику Иосифу Чиджавадзе: «Лишь бы наше общее дело увенчалось успехом, а моя собственная жизнь на этой земле не представляет никакой важности» (Институт рукописей имени Корнелия Кекелидзе. Личный фонд Кириона II).