В Фессалонике и её округе проживало много славян; по свидетельству пятой главы Житие Мефодия, жители города свободно говорили по-славянски, поэтому Кирилл с детства мог знать славянский язык. Как сообщается в Житие Кирилла, когда Кириллу было семь лет, ему в «видении» явилась София Премудрость Божья, и он вступил с ней в брак. Во время обучения его внимание привлекли сочинения Григория Богослова: в третью главу Жития Кирилла включён славянский перевод стихотворения, написанного Кириллом в честь этого святого. Благодаря поддержке покровителя семьи логофета Феоктиста Кирилл продолжил обучение в Константинополе у выдающихся представителей «Македонского ренессанса» второй половины IX в. Льва Математика и Фотия I (впоследствии Константинопольский патриарх). После окончания обучения Феоктист предложил Кириллу важную административную должность, много золота и брак с его духовной дочерью, но юноша принял монашество с именем Константин. Тогда ему предложили ведать патриаршей библиотекой и архивом, но он бежал из города и скрывался шесть месяцев. В итоге его уговорили преподавать в Константинополе философию и теологию, с чем связано его прозвище Философ. К этому времени, по мнению исследователей, относится два спора Кирилле – о природе человеческой души с Фотием (по свидетельству Анастасия Библиотекаря) и со ссыльным патриархом Иоанном VII Грамматиком, противником почитания икон, в котором Константин, согласно пятой главе Жития Кирилла, одержал верх. Но некоторые исследователи сомневаются в описании последнего спора, где говорится, что в случае победы патриарха обещали вернуть на патриарший престол, и предполагают, что авторы Жития Кирилла передали как описание реального диспута с обычной для полемики почитателей и противников икон аргументацией некое полемическое сочинение против иконоборцев в форме диалога, в котором действующими лицами выступали Константин и бывший патриарх. В начале 850 гг. Константин принял участие в посольстве асикрита Георгия в столицу Арабского халифата Багдад. В Житии Кирилла рассказывается, по мнению исследователей, на основе записей самого Константина, о его спорах с арабскими богословами. Эти сообщения не вызывают у исследователей сомнений, т.к. византийско-арабские контакты в IX в. часто сопровождались богословскими дискуссиями. Поездка углубила знания Кирилла о письменности разных народов Востока (например, жителей Согдианы в Средней Азии). После возвращения Кирилл уединённо поселился в некоем месте, а затем переехал на гору Олимп на малоазийском побережье Мраморного моря, в важный центр византийского монашества IX в., где подвизался Мефодий. Уход Константина из Константинополя исследователи связывают с убийством его покровителя логофета Феоктиста (не позднее 856 г.). На Олимпе Константин провёл несколько лет, «токмо книгами беседоуа». Исследователи полагают, что именно в этот период началась подготовка к созданию славянской письменности, т.к. в пределы Византийской империи уже входили обширные земли, заселённые славянами-язычниками, и стал актуальным вопрос о христианской миссии среди них с использованием письменности на славянском языке.