В монастырских храмах находилось множество икон, прославляющих крест, как напоминание о посвящении и главной святыне обители: «Воздвижение Креста Господня», «Образ Животворящего Креста», «Образ Креста Господня с лицами святых благоверных царей Константина и Елены, и пониже их в молении государя царя Алексея Михайловича, царицы Марии Ильиничны, и святейшаго Никона патриарха» («Поклонение Кийскому Кресту»). На южной и северной алтарных дверях церкви Происхождения честных древ Животворящего Креста Господня были написаны «образы Креста Господня» (Государственный архив Архангельской области). В начале ХХ в. в Крестовоздвиженском соборе хранилась «св. Николая Чудотворца икона, благословляющаго по раскольническому обряду. Посему многие поморы-раскольники почитают сию икону и заходят в храм молиться» (Государственный архив Архангельской области). Предметы храмового убранства из Кий-Островского монастыря хранятся в собрании музеях Московского Кремля, Соловецком государственном историко-архитектурном и природном музее-заповеднике и Архангельском областном краеведческом музее. Среди них – митра ХVII–ХVIII вв. (Соловецкий государственный историко-архитектурный и природный музей-заповедник), выполненная из зелёного бархата и украшенная серебряными дробницами и драгоценными камнями; серебряный ковшик для теплоты, вклад патриарха Никона 1657 г. (Соловецкий государственный историко-архитектурный и природный музей-заповедник), с вкладной надписью: «165 (1657) дал святейший Никон патриарх в монастырь Ставрос еже есть крест. А хто украдет будет проклят»; напрестольный серебряный крест 1748 г. (Соловецкий государственный историко-архитектурный и природный музей-заповедник), вклад архимандрита Иоасафа «по своему радению». В 1934 г. в Северный краеведческий музей в составе небольшой коллекции с Кий-острова поступило кресло патриарха Никона (Архангельский областной краеведческий музей). В 1893–1894 гг. Архангельская духовная консистория обратилась в Кий-Островский монастырь с отношением о передаче архива монастыря в Архангельский епархиальный церковно-археологический комитет, но лишь в 1903 г. древние рукописи поступили в Архангельское епархиальное древлехранилище «для разборки и передачи некоторых в Совет Казанской Духовной академии». Священник Рождественской церкви города Архангельска Илия Легатов рассмотрел и «распределил материалы на шесть связок рукописей и 255 свитков» (Государственный архив Архангельской области). В ХХ в. рукописи обители были переданы в Государственный архив Архангельской области, где сформирован самостоятельный фонд монастыря. Позже он был аннулирован и передан в Российский государственный архив древних актов. Материалы Кий-Островского монастыря есть в Государственном архиве Архангельской области; Государственном архиве Новгородской области, Российском государственном историческом архиве; Санкт-Петербургском филиале Института истории РАН; в фотоархивах Государственного научно исследовательского музея архитектуры имени А.В. Щусева; Института истории материальной культуры РАН; в архиве Научно-производственного центра по охране памятников Архангельской области; Архангельском областном краеведческом музее; Институте русской литературы. В 1903 г. Архангельская духовная консистория выдала предписание настоятелю Кий-Островского монастыря о передаче в Архангельское епархиальное древлехранилище двух редких книг из библиотеки. В том же году книги были препровождены: «Псалтырь с символическими изображениями, писаную на пергаменте, без обозначения года», «Поучительные слова, писаные Московским патриархом Иосифом на вопросы датского королевича Владислава Христиановича» (Государственный архив Архангельской области).