С западной стороны к церкви примыкает двухэтажная трапезная палата в комплексе с келарской палатой, ризницей, библиотекой и архивом, а также с поварнями и кладовыми на первом этаже. Назначение помещений трапезного комплекса неоднократно менялось. Например, ризница и архивная палатка длительное время находились в Крестовоздвиженском соборе. Для братской трапезной использовалось помещение верхней палаты. В 1870 гг. братская трапезная разместилась на нижнем этаже. Обе трапезные одностолпные, находятся одна над другой, а столбы – на одной оси. Главная святыня Кий-Островского монастыря, крест-реликварий, находился в соборе Воздвижения Креста на месте храмового образа, справа от царских врат. По сторонам от него были изображения равноапостольных Константина и Елены, а также «персоны» ктиторов. Крест почитался царской семьёй. В переписной книге домовой казны патриарха Никона 1658 г. упоминаются «две иконы болших, которые писаны к большому кипарисному кресту»: на одной – равноапостольный царь Константин, патриарх Никон и царь Алексей Михайлович, на другой – равноапостольная царица Елена, царица Мария Ильинична и царевич Алексей Алексеевич (Переписная книга домовой казны Патриарха Никона, составлена в 7166 г. по велению царя Алексея Михайловича // «Временник Общества истории и древностей российских», 1852 г., книга 15, часть 2). На средства архиепископа Олонецкого Игнатия (Семёнова), вложившего в обитель 5 тыс. руб., в 1843–1844 гг. вокруг креста был сооружён мраморный киот (Российский государственный архив древних актов). На розовом поле мрамора была вырезана вкладная надпись с именем дарителя. В монастырской библиотеке хранилась рукопись с описанием чудес, бывших от креста. В усыпальнице Кий-Островского монастыря стоял камень «более сажени в длину», на котором первоначально был водружён в соборе Кийский крест; затем на нём стоял деревянный гроб «с ликом угодника святаго праведнаго Иоанна Яренгскаго чудотворца, в котором он прежде почивал». 29 марта 1841 г. мощи праведного Иоанна, хранившиеся в церкви во имя преподобных Зосимы и Савватия Соловецких села Яреньга (Яренга) на побережье Белого моря, были переложены в новую раку (Государственный архив Архангельской области). Старая гробница была передана в Кий-Островский монастырь. Первоначально ризница находилась в соборе, в кладовой палатке, устроенной в одном из алтарных опорных столбов (Российский государственный архив древних актов). В ризнице было много предметов церковного богослужения, полученных от патриарха Никона, с его вкладными надписями: крест серебряный напрестольный, «сребропозлащенные» дискос, потир и ковш, чаша медная литая. Боярин Василий Иванович Стрешнев «по душе своей» дал вкладом сосуд серебряный для освящения воды. В Крестовоздвиженском соборе иконописной артелью Михаила Алексеева был создан четырёхярусный иконостас. Первоначально иконы стояли на трёх тяблах, а на них «писаны травы разными красками» (Российский государственный архив древних актов). Около правого клироса устроено каменное настоятельское место, «снаружи крашено разными красками». В 1823 г. иконы стояли также вокруг столбов. В соборных приделах были двухъярусные иконостасы. Около южных дверей находился живописный портрет патриарха Никона «во весь рост в рамах крашеных на полотне» (Государственный архив Архангельской области). Этот портрет написал для Кий-Островского монастыря в 1798 г. санкт-петербургский художник Корнилий Новосёлов. «За написание портрета святейшего патриарха во весь свой рост живописцу Корнилию Новоселову двадцать пять рублей» (Государственный архив Архангельской области).