Сохранился двухэтажный настоятельский корпус (1871 г.) с мезонином на валунном фундаменте, а также двухэтажный братский корпус (1903 г.), возведённый на месте деревянного корпуса с частичным использованием старого материала. Начало каменного строительства в Кий-Островском монастыре исследователи относят ко времени настоятельства старца Исаии, который в январе 1657 г. был направлен патриархом Никоном на Кий-остров из Москвы. В 1658 г. приступили к строительству каменной Крестовоздвиженской церкви. Приходо-расходная книга за сентябрь 1658 г. упоминает «монастырское строение у каменной церкви». В 1659 г. «в церковь изошло 7034 камени да извести, да кирпичу, что на устье Онежском, всего 400 тысяч кирпичей… извести 400 бочек биричевской» (Российский государственный архив древних актов). 1660–1661 гг. – наиболее важный период каменного строительства в Кий-Островском монастыре, когда на острове пребывал сам патриарх: «И тамо поживе мало не годишное время и сотвориша вновь соборную церковь велику каменную во имя Воздвижения Креста Господня». 16 сентября патриарх навсегда покинул Кий-остров. Монастырские известняковые каменоломни находились на материке, далеко от острова, но остров весь состоит из гранита. К 1660 г., к приезду патриарха Никона, значительная часть стен храма была уже построена из известняковых блоков, верхняя часть стен – из гранита. Патриарх, по мнению исследователей, счёл доставку белого камня издалека нерациональной, тем более что он был хорошо знаком со строительной практикой Соловецкого монастыря, где валунный камень использовали ещё в XVI в. Во время пребывания патриарха Никона на Кий-острове островной камень стал основным строительным материалом. Так, надкладезная церковь и усыпальница сложены преимущественно из островного камня. Известняк в качестве основного строительного материала ни в одном из каменных сооружений, кроме Воздвиженского храма, больше не использован. Вопрос о первоначальном завершении Крестовоздвиженского собора являлся спорным. Г.В. Алфёрова и М.А. Ильин реконструировали храм с трёхглавым асимметричным завершением. Однако создание трёхглавого храма во второй половине XVII в. противоречило бы установке патриарха Никона на традиционное пятиглавое завершение храмов. К 2013 г. под кровлей собора помимо центрального кирпичного барабана видны остатки только двух кирпичных барабанов с восточной стороны. На известных изображениях собор представлен трёхглавым, за исключением чертежей на его ремонт, составленных после пожара 1855 г.: «вместо обгоревших деревянных двух глав с западной стороны, таковые же главы предполагается устроить вновь из стоек обрешетки и с обивкою листовым железом, наружным видом согласно существующим двум каменным главам с восточной стороны» (Российский государственный исторический архив). Пятиглавие на соборе отмечено и в монастырских описях за 1823 и 1839 гг.: «Пять глав, у большой из них и у двух меньших с восточной стороны шеи каменные, а у других последних с западной стороны деревянныя, отбелены» (Российский государственный архив древних актов). До пожара середины XIX в. собор был пятиглавым. Впервые о числе глав собора сообщает опись 1736 г.: «В монастыре церковь соборная Воздвижения Честного и Животворящего Креста Господня каменная, на ней пять глав крыты чешуёй, кресты деревянные» (Государственный архив Новгородской области).