В основу предлагаемого ниже описания учения Каллиста Ангеликуда положены, главным образом, тексты, вошедшие в «Исихастское утешение» и различные собрания «Глав». Эти произведения (за исключением Слов 1 и 2 «Исихастского утешения») не преследуют полемических целей. Здесь Каллист Ангеликуд излагает своё богословие без оглядки на оппонентов, что, возможно, позволит исследователям составить более ясное представление о его богословской системе, поскольку речь идёт о собраниях, основанных на экзегезе Священного Писания и на внутреннем опыте поучений, посланий, рассуждений, целевой аудиторией которых, несомненно, являлось монашество, в частности, братия возглавляемого Каллистом Ангеликудом монастыря. Этот «прикладной характер» творчества Каллиста Ангеликуда предопределил и расстановку акцентов: основное внимание богослова сосредоточено на вопросах гносеологии, на учении о человеке, о молитве, о созерцании и т.п. Сочинение «Против Фомы Аквинского» исследователи анализируют отдельно. Центральным онтологическим понятием Каллиста Ангеликуда исследователи называют понятие Единого, восходящее к неоплатоникам и «Ареопагитикам». Следуя «Ареопагитикам», Каллист Ангеликуд вводит понятие о «надмирном» и «численном» Едином. Поскольку понятие численности для него синонимично доступности мышлению, высшее Единое оказывается изъято из исчислимости и раскрывается в «том, что окрест» Бога, – в именах, силах, энергиях. Чрезвычайно важна для Каллиста Ангеликуда тема «внутреннего рая», восприятие человеческого сердца как рая и «места Божия», что тесно связано с определением человека как «божественного животного» (заимствованным у св. отцов IV в.). Эта тема проходит через всё «Исихастское утешение» и очень заметна в «Главах». Человек мыслится как «иной ангел на земле, небесное животное, боговидное и богоподобное». Мотив славы и достоинства человека встречается в сочинениях Каллиста Ангеликуда весьма часто. Единение с Богом ведёт исихаста, согласно Каллисту Ангеликуду, к проявлению так называемого умного чувства (νοερὰ αἴσθησις): «Блажен муж, чьё умное чувство процвело от разумного безмолвия и, как бы сказать, вернулось к себе и живёт веянием и стремлением Духа…». Употребляя понятие «умное чувство», Каллист Ангеликуд продолжает древнюю традицию, в XIV в. нашедшую отражение, например, в творениях Григория Синаита и особенно Григория Паламы. Однако Каллист Ангеликуд излагает это учение в подробностях, которые не встречаются у других авторов той эпохи. Детально, используя яркий символический язык, он повествует о постижимости Бога для «каждого умного чувства», указывая, что Бог познаётся и восприемлется посредством не только «умных чувств» слуха и зрения, но и осязания, обоняния и вкуса и становится «пищей верных, истинным брашном и питием души…». Та же тема, но без употребления термина «умное чувство» разворачивается Каллистом Ангеликудом в Слове 13 «Исихастского утешения». «Умное чувство», согласно Каллисту Ангеликуду, позволяет человеку, «вкусившему» Бога посредством этого чувства, взойти к высшему, сверхъестественному и сверхчувственному постижению, к непостижимому Богу, Которого возможно описать только в строго апофатических терминах: «Вкусивший уразумеет и воспоет… Бога сверхсущего, высочайшего, безвидного, бескачественного, безвозрастного, бесколичественного, простого, безóбразного, беспредельного, неопределимого, непостижимого, неприкосновенного, невидимого, несказанного, неизглаголанного, безначального, присносущего, несотворенного, нетленного, неуразумеваемого, неисследимого, сверхмудрого, сверхсильного, сверхблагого и сверхпрекрасного…».