В нижнем ярусе иконостаса Успенского собора находились Смоленская икона Божьей Матери – точная копия одноимённого образа, сопровождавшего царя Ивана IV в походе на Казань, «древние» иконы Святой Троицы и Успения Пресвятой Богородицы (пожертвованы царём Михаилом Фёдоровичем). Также в Казанском Зилантовом монастыре находились чтимые Боголюбский образ Божьей Матери, иконы Спасителя, Николая Чудотворца, великомученицы Екатерины, серебряный крест 1716 г. с частицами Древ Креста Господня и мощей 15 святых (в том числе апостола Варнавы, великомучеников Димитрия Солунского, Феодора Стратилата и Пантелеимона, великомученицы Евфимии Всехвальной, преподобных Пимена Великого, Иоанна Дамаскина, Сергия Радонежского, Василия Анкирского, святителей Нифонта, епископа Новгородского, Германа, архиепископа Казанского, и др.). В ризнице хранились «древние» серебряные дарохранительница и позолоченный ковш с гравировкой («...в середине рукоятки изображён вооружённый витязь с трубою, возвещающий славу Казани, по сторонам, при подножии, орлы, поддерживающие гирлянды и лавры, коими увивается исполин. На ковше в четырех отделах кругом надпись: “Пивши возвеселимся и любовию усладимся и во веки тоя не лишимся”»). К 2012 г. все эти святыни и реликвии были утрачены. В августе 1918 г. Казань была взята частями так называемой Народной армии и отрядами белочехов, которые установили два орудия на Зилантовой горе, перед входом в обитель. 11 августа того же года по благословению Казанского епархиального совета архимандрит Сергий (Зайцев) перевёл братию в казанский во имя Иоанна Предтечи и в Преображенский монастыри, подальше от «производства военных операций». Для охраны в Казанском Зилантовом монастыре остались лишь постриженик Свияжского монастыря духовник братии иеромонах Иосиф (Тюрин), монах Стефан и послушник Иларион (Правдин). В ночь на 10 сентября войска белочехов оставили Казань, вместе с ними ушли и многие казанские священнослужители, но зилантовская братия вернулась в стены родной обители. Утром 10 сентября 1918 г. красноармейцы, штурмовавшие Казань, ворвались в Казанский Зилантов монастырь, выгнали из трапезной и расстреляли у стен монастыря архимандрита Сергия (Зайцева), иеромонахов Лаврентия (Никитина) и Серафима (Кузьмина), иеродиакона Феодосия (Александрова), монахов Леонтия (Карягина) и Стефана, послушников Георгия Никитича Тимофеева, Сергия Галина, Илариона (Правдина) и псаломщика послушника Иоанна (Сретенского).