Уникальное собрание, находившееся в доме на Разгуляе, было открыто для историков, с ним работали И.Н. Болтин, Н.Н. Бантыш-Каменский, чешский учёный Йозеф Добровский, им пользовался для написания «Истории государства Российского» Н.М. Карамзин. Большие библиотеки А.И. Мусин-Пушкин устроил в своих имениях Иловна и Настасьино-Покровское (Валуево). В его живописное собрание входили работы Рафаэля («Богоматерь»), Питера Пауля Рубенса («Богоматерь»), Леонардов да Винчи («Спаситель»), Антонио да Корреджо, Сальватора Розы, Владимира Лукича Боровиковского, Фёдора Антоновича Бруни, Фёдора Степановича Рокотова. Часть работ знаменитых западных мастеров впоследствии оказались подделкой. Были также коллекция гравюр и скульптур и обширный «минц-кабинет» – собрание монет и медалей, как отечественных (включая денежные знаки русских князей Владимира и Ярослава (Георгия) Владимировича Мудрого), так и «чужестранных». Поднесённая императору Александру I в дар золотая гривна (или «большая московка») хранится в Эрмитаже. Часть своего собрания А.И. Мусин-Пушкин внёс в Оружейную палату, за что император Александр I поблагодарил его в личном письме и пожаловал табакерку, отделанную бриллиантами. Важным для А.И. Мусина-Пушкина было издание сочинений, в основном, связанных с историей Древней Руси. В 1792 г. были изданы «Правда Русская, или Законы великих князей Ярослава Владимировича и Владимира Всеволодовича Мономаха» (совместно с И.Н. Болтиным), «Историческое розыскание о времени крещения российской великой княгини Ольги» архиепископа Евгения (Булгариса) и «Книга Большому чертежу...». А.И. Мусин-Пушкин опубликовал «Духовную великого князя Владимира Мономаха детям своим, названную в летописи Суздальской поученье» (СПб., 1793 г.), «Лексикон Российский исторический, географический, политический и гражданский» В.Н. Татищева. При участии А.И. Мусина-Пушкина были подготовлены труды И.Н. Болтина: «Примечания на Историю древней и нынешней России господина Леклерка» (1788 г.), «Критические примечания» на первый и второй тома «Истории Российской» князя М.М. Щербатова (1793, 1794 гг.), «Ответ генерал-майора Болтина на письмо кн. Щербатова, сочинителя Российской истории» (1789 г.). В 1800 г. большим тиражом (1200 экз.) в лучшей московской типографии Сената Семёна Иоанникиевич Селивановского вышло в свет «Слово о полку Игореве» – «Ироическая песнь о походе на половцев удельного кн. Новгород-Северского Игоря Святославича, писанная старинным русским языком в исходе XII столетия с переложением на употребляемое ныне наречие». В начале XIX в. А.И. Мусин-Пушкин написал несколько работ, посвящённых исторической географии, хронологии, палеографии, нумизматике. Некоторые из них были опубликованы, судьба других исследователям неизвестна. Среди опубликованных работ А.И. Мусина-Пушкина – «Историческое исследование о местоположении древнего Российского Тмутараканского княжения» (СПб., 1794 г.), посвящённое доказательству расположения Тмутараканского княжества на Таманском полуострове, «Историческое замечание о начале и местоположении древнего Российского, так называемого Холопья города» (М., 1810 г.).