В 1890 г. по предложению Макария при Оренбургском архиерейском доме был организован причётнический класс, преобразованный в 1892 г. в двухгодичную регентскую школу для подготовки руководителей церковных хоров и певчих. В 1895–1896 гг. Макарий основал оренбургский Успенский монастырь; регулярно посещал Оренбургскую духовную семинарию, совершал богослужения в семинарском храме. По его инициативе была введена традиция публичного чтения воспитанниками своих лучших сочинений. В 1889 г. Макарий учредил Оренбургское епархиальное женское училище. Летом 1893 г. гостил у дочери, проживавшей в селе Рыкань близ Воронежа. 20–24 ноября 1903 г. принимал участие в торжествах, посвящённых 200-летию кончины Митрофана Воронежского. 22 октября 1895 г. император Николай II утвердил решение Синода о назначении Макария на Калужскую и Боровскую кафедру. 30 октября того же года оренбургские священнослужители при прощании с Макарием преподнесли ему Казанскую икону Божьей Матери в сребропозлащённой ризе. В ноябре архиерей был встречен на границе Калужского уезда местным духовенством чудотворной Калужской иконой Божьей Матери. Впоследствии, почитая этот образ, Макарий написал стихотворение «на день посещения» Калужской чудотворной иконой Матери Божией города Калуги («Калужские епархиальные ведомости», 1898 г.). Макарий регулярно совершал объезды епархии, освящал новые храмы, привлекал благотворителей, в том числе и праведного Иоанна Кронштадтского (Сергиева). Так, на средства кронштадтского пастыря началось строительство каменного храма в честь Рождества Христова (1900–1906 гг.) в селе Товарково Медынского уезда, устроены дом причта в селе Заболотье Перемышльского уезда, церковноприходская школа в городе Таруса, за что Макарий неоднократно высказывал Иоанну Кронштадтскому «искреннюю признательность» («Калужские епархиальные ведомости», 1895, 1896 гг.). 5 октября 1896 г. Макарий освятил храм в честь Гербовецкой иконы Божьей Матери при Гурьевской сельскохозяйственной школе села Бабаево Калужского уезда, устроенной на средства подпоручика С.А. Гурьева. В 1898 г. поддержал инициативу монахини Екатерины (Метцендорф) по организации в селе Дугня Калужского уезда женской общины в честь иконы Божьей Матери «Отрада и Утешение». 15 ноября 1896 г. по инициативе Макария при Калужской духовной семинарии были учреждены миссионерские противораскольнические курсы. Среди целей курсов называлась подготовка помощников «из бывших некогда старообрядцев..., ревнующих о миссии», которые помогали бы приходским священникам («Калужские епархиальные ведомости», 1898 г.). В том же году при непосредственном участии Макария и губернатора Николая Дмитриевича Голицына открылась Калужская община сестёр милосердия Красного Креста, попечительницей которой стала супруга губернатора. С 28 ноября 1895 г. Макарий был председателем Калужского отделения Палестинского общества. В мае 1899 г. ходатайствовал об открытии в Калуге церковного историко-археологического общества с древлехранилищем, которое было учреждено 13 января 1901 г. Макарий часто посещал Оптину в честь Введения во храм Пресвятой Богородицы пустынь, 5 июля 1899 г. рукоположил во иеродиакона Анатолия (Потапова). Летом того же года по ходатайству Иосифа (Литовкина) Макарий запретил единственное в году посещение Иоанно-Предтеченского скита женщинами 7 сентября, в день памяти преподобного Макария (Иванова).