После остановки на Кипре корабли прибыли в Яффу (25 августа), и лишь 31 августа путешественники смогли сойти на берег. 4 сентября Игнатий Лойола прибыл в Иерусалим и остановился у францисканцев в госпитале святого Иоанна. Вместе с другими паломниками посетил важнейшие святыни, где неоднократно удостоился видений Христа, и попросил францисканцев принять его в монастырь, но получил отказ, т.к. не имел при себе денег и имущества. В ночь на 23 сентября Игнатий Лойола покинул Иерусалим, 3 октября с другими паломниками отправился из Яффы в обратный путь и в середине января 1524 г. прибыл в Венецию. После возвращения Игнатий Лойола решил, что для выполнения своего предназначения и для помощи страждущим душам ему необходимо дальнейшее обучение, в том числе изучение латинской грамматики. С этой целью он отправился через Геную (при этом вновь пересёк Апеннинский полуостров пешком и без средств к существованию) обратно в Барселону. В конце февраля остановился у ремесленника А. Паскуала, который оказывал ему поддержку ещё во время пребывания в Манресе. Вскоре последовательницами Игнатия Лойолы стали дамы из знатных семейств Каталонии и монахини обители святой Клары; он занимался просветительской деятельностью: преподавал катехизис, выступал в качестве духовного наставника. Игнатий Лойола изучал латынь под руководством бакалавра искусств Жеронимо де Ардевола и планировал продолжить образование в цистерцианском монастыре в Манресе, но через два года покинул Барселону и по совету учителя отправился в университет в Алькала-де-Энарес. Исследователи полагают, что он прибыл туда не позднее весны 1526 г. и поступил на факультет искусств, где учился под руководством Мартина Олаве, который впоследствии преподавал в Парижском университете, а затем вступил в Общество Иисуса. Согласно «Автобиографии», одновременно с изучением тривиума Игнатий Лойола осваивал богословие по «Сентенциям» Петра Ломбардского. Тогда же организовал кружок, члены которого практиковали «духовные упражнения и утверждение христианской веры». Необычные духовные практики привлекли внимание церковных властей: осенью 1526 г. – весной 1527 г. представители архиепископа Толедо, а затем генеральный викарий Алькала-де-Энарес провели следствие (в некоторых ранних биографиях ошибочно названное инквизиционным процессом) по делу Игнатия Лойолы и его единомышленников. Высказывались подозрения в их симпатии к учению Эразма Роттердамского, популярному в испанской университетской среде, но в ходе процесса было выдвинуто более серьёзное обвинение в причастности к мистической секте «просвещённых» (alumbrados; см. Алюмбрады). Следователи долго выслушивали показания свидетелей, главным образом, женщин – последовательниц Игнатия Лойолы.