В литературе исследователи встречают предположение, что Лаврентий до путешествия в Англию был монахом одного из римских монастырей (возможно, святого Андрея на холме Целий). В письмах пап Римского Григория I Великого он назван пресвитером. Исследователи полагают, что Лаврентий был участником миссии во главе со святым Августином, которую в 596 г. папа Римский Григорий I Великий отправил в Британию. После первоначальных успехов миссии (крещение короля Кента Этельберта, строительство церкви в Дуроверне) Августин направил в Рим (как полагают исследователи, около 600 г.) Лаврентия и монаха Петра (впоследствии аббат монастыря святых Петра и Павла в Дуроверне), чтобы они сообщили понтифику о начале христианизации англов и передали ему ряд вопросов канонического характера. Ответы папы Римского Григория I Великого на эти вопросы составили «Книжицу ответов» («Libellus responsionum»), канонический сборник, получивший распространение в раннее Средневековье. О посольстве Лаврентия и Петра упоминается в письме Григория I Великого королеве Кента Берте, в предисловии к «Книжице ответов» и в «Церковной истории» Беды Достопочтенного. В июне 601 г. Лаврентий вернулся в Британию вместе со второй группой миссионеров, которую возглавил аббат Меллит (впоследствии епископ Лондиния (современный Лондон) и архиепископ Дуроверна). Папа Римский Григорий I Великий направил письма святому Дезидерию Вьеннскому и другим галльским епископам, а также королеве Австразии Брунхильде (ум. в 613 г.) и королю Нейстрии Хлотарю II (584–613 гг.) с просьбой оказать помощь Лаврентию, Меллиту и сопровождавшим их монахам. Во всех этих письмах понтифик называл Лаврентия «нашим возлюбленным сыном» («dilectissimus filius noster»). Миссионеры привезли в Британию литургические сосуды, облачения, иконы, реликвии и книги. После кончины святого Августина (между 604 и 609 гг.) Лаврентий стал его преемником на кафедре Дуроверна. По сообщению Беды Достопочтенного, Августин лично совершил рукоположение Лаврентия незадолго до кончины по примеру апостола Петра, который рукоположил в качестве своего преемника Климента, епископа (папу) Римского. Однако в «Житии папы Григория» утверждается, что Лаврентий был рукоположён Меллитом, которого Августин раньше назначил епископом Лондиния. Августин был похоронен рядом с недостроенной монастырской церковью святых Петра и Павла; после завершения строительных работ и освящения храма Лаврентий поместил его останки в капелле в северной части церкви (согласно поздним источникам, это произошло в 613 г.). Во время пребывания Лаврентия на архиепископской кафедре действовавшие в Британии римские миссионеры впервые установили связь с представителями Ирландской церкви. Беда Достопочтенный привёл цитату из письма Лаврентия, Меллита и Иуста, епископа Дуробрив (современный Рочестер, графство Кент), епископам и аббатам Ирландии.