Как и в Москве, большое внимание Леонид уделял славянскому вопросу, полагая, что Сербии и Болгарии необходима, в первую очередь, помощь в воспитании и образовании девочек. «Общество составляется из семейств, – делился он своими мыслями с Саввой (Тихомировым), – основа семейства – мать, следовательно, надобно готовить для славянства женщину, способную быть матерью и учительницею». Учитывая положительный опыт училища в Алексиевском монастыре, Леонид поощрял создание подобных учреждений в Ярославле и в других городах. В связи с начавшимся 20 июня 1876 г. сербско-турецким военным конфликтом Леонид писал архимандриту Пимену (Мясникову) о намерении на деньги, собранные, но ещё не отосланные (больше 1 тыс. руб.), устроить походную церковь для сербских войск; получив же известие, что церковь уже не нужна, а нужно больше тёплой одежды в Сербию, распорядился из собранных денег послать тысячу рублей, а остальное оставить для славянок. 17 октября Леонид в сопровождении архимандрита Пимена (Мясникова), посетившего его в Ярославле, выехал в Ростов, где провёл три дня, посещая монастыри и приходы, совершая богослужения и произнося проповеди, в том числе в тюремной церкви. Проповедь, по отзывам очевидцев, «растрогала молодых арестантов». С 23 ноября по 2 декабря 1876 г. Леонид находился в Москве, куда был вызван Комиссией по построению храма Христа Спасителя для осмотра законченных работ. Можайский епископ Игнатий (Рождественский) вспоминал, что 30 ноября он провёл с Леонидом всё утро после ранней литургии в Чудове у архимандрита Иосифа, синодального ризничего. Здесь Леонид «смотрел принесённые из ризницы древние саккосы, возлагал на себя, а художник списывал для иконописания в храме Христа Спасителя». Вернувшись в Ярославль, Леонид вскоре предпринял поездку по епархии для инспектирования сельских церквей, рассчитывая включить собранные сведения в годовой отчёт для Синода. Затем он отправился в Бабаевский во имя Николая Чудотворца монастырь, чтобы посетить место упокоения своего первого наставника Игнатия (Брянчанинова). На следующий день после прибытия в обитель Леонид продолжил поездку по епархии, возвратившись к обеду в Бабаевский монастырь. Он был «очень оживлён, весел», долго беседовал с генералом Петром Александровичем Брянчаниновым, братом святителя Игнатия, а на следующее утро, 15 декабря 1876 г., сразу после ранней литургии и принятия Святых Даров, скончался. По свидетельству очевидцев, кончина Леонида была «мирная и, можно сказать, блаженная». Генерал П.А. Брянчанинов отмечал особую связь почившего со святителем Игнатием, принявшим его, отошедшего в вечность, в своё единение, в свою обитель. Архимандрит Пимен (Мясников) просил разрешения предать земле тело Ярославского архипастыря в своей обители, но в ответ получил извещение об определении Синода: «Где паства, да будет там и пастырь». 21 декабря 1876 г. Леонид был погребён в Успенском соборе Ярославля вблизи гробницы благоверных князей Ярославских Василия и Константина Всеволодовичей. По словам Саввы (Тихомирова), имя Леонида «пользовалось громкою известностию и славою во всех сферах общества, как низших, так и в самых высоких, и притом не только в Москве и Ярославле, но и гораздо далее этих пределов». Леонид был одним из ярких представителей духовной школы Московского святителя Филарета (Дроздова). «Был я при митрополите Филарете, как при великом, крепком корабле привязанная к нему малая, утлая ладья», – признавался он. Занятость не позволила Леониду завершить дело по увековечению памяти митрополита Филарета (Дроздова), которое он считал главной обязанностью, – подготовить к изданию письма святителя и свои воспоминания о нём. Этот труд был частично осуществлён Харьковским архиепископом Саввой (Тихомировым). Захоронение Леонида не сохранилось – в 1937 г. собор был взорван, на его месте разбили городской парк. В 2004 г. там был заложен новый Успенский собор, освящение которого 12 сентября 2010 г. возглавил Патриарх Московский и всея Руси Кирилл (Гундяев).