Скит и церковь стали излюбленным местом пребывания Леонида. Однажды, прощаясь со скитом перед очередным отъездом в Москву, Леонид произнёс: «О, священная пещера! Да воссияет из неё свет монашеству и миру, да не отпустит меня преподобный от обители своей!» Услышав, что в высших церковных кругах недовольны тем, что он сам читал в монастырском соборе каноны и акафисты, Леонид, отличавшийся большой скромностью, ответил: «Я не более как последний послушник в братстве пр. Саввы, и более ничего». В июне 1861 г. Сторожевскую обитель посетили император Александр II, который пожаловал монастырю 1000 руб., и императрица Мария Александровна. В том же году монастырю были переданы 115 десятин казённой земли в Рузском уезде. Помимо текущих епархиальных дел в обязанности Леонида входило присутствие на экзаменах в духовных и светских учебных заведениях. Кроме того, в Москве был создан класс для подготовки к священству лиц, окончивших семинарию; после прохождения ими годового курса Леонид проводил испытание кандидатов на рукоположение. В 1860 г. Леонид возглавил Комитет о пособии церквам Могилёвской епархии, деятельность которого удостоилась Высочайшего благоволения. Ходатайствуя перед Синодом о «Всемилостивейшем внимании Его Императорского величества» к Леониду, митрополит Филарет (Дроздов) писал обер-прокурору графу Александру Петровичу Толстому 7 апреля 1861 г.: «Преосвященный Леонид удовлетворяет потребности к делам епархиальным с таким усердием, благорассудительностию и деятельностию, каких можно было желать. Обозрение епархии производится большею частию чрез него; исполняется сие с особенною внимательностию». Информируя обер-прокурора, что в 1856 г. Леонид был представлен к ордену святой Анны второй степени, митрополит ходатайствовал: «По прежнему обычаю, он может быть представлен к первой степени того же ордена. Если же не можно будет иметь дерзновение просить сего, то может он быть представлен к третьей степени ордена св. Владимира». В апреле 1861 г. за труды на посту викария Леонид был награждён орденом святого князя Владимира третьей степени. В ноябре 1862 г., после хиротонии во епископа Можайского архимандрита Саввы (Тихомирова), назначенного вторым викарием Московской епархии, Леонид стал именоваться старшим викарием. Теперь обзор епархии совершал второй викарий, а Леонид составлял годовые епархиальные отчёты о состоянии Московской епархии, используя краткие отчеты Саввы (Тихомирова) по обозрению церквей, предоставляемые им митрополиту. В 1863 г. Леонид был назначен председателем Московского губернского присутствия по вопросам улучшения быта духовенства. 31 марта 1863 г. он был удостоен ордена святой Анны первой степени. Леонид исполнял также особые поручения митрополита Филарета (Дроздова). Так, в апреле 1864 г. при участии Леонида было составлено «Мнение о допущении театральных представлений» в Светлую седмицу, следствием которого было запрещение проведения зрелищ в этот период. В 1865 г. в Чудовом монастыре Леонид произнёс речь в связи с избранием московских дворян на общественные должности. По заведённому порядку в обязанности викариев входило принимать у себя приезжавших в Москву иерархов. Неоднократно Леониду приходилось встречать иностранных гостей духовного звания, посещавших Московского архипастыря. В марте 1864 г. Леонид участвовал в переговорах с делегатом Нью-Йоркской конвокации пастором Джоном Ф. Янгом, приезжавшим в Санкт-Петербург и Москву для обсуждения вопроса о возможности объединения православной и Англиканской церквей.