В московской во имя преподобного Алексия, человека Божия, монастыре при содействии Леонида было устроено женское училище для воспитания и образования сербских девиц. За щедрое пожертвование церковной утвари и облачений для храмов Черногории, проведённое по просьбе Славянского комитета, Черногорский князь Николай I в декабре 1873 г. представил Леонида к ордену князя Даниила I второй степени, учреждённому в ознаменование побед над турками. 31 марта 1874 г., в преддверии 15-летия архипастырского служения, Леониду была Высочайше пожалована золотая панагия, украшенная бриллиантами. Московское купечество, также отметившее юбилей старшего викария преподнесением ценной панагии, приняло решение ежегодно передавать ему в течение полного академического курса по 300 руб. в качестве пособия трём студентам Московской духовной академии. Леонид состоял членом многих учёных обществ и учреждений: председателем Московского губернского училищного совета (1865–1874 гг.), помощником председателя совета Православного миссионерского общества (1870 г.), почётным членом Московского общества любителей духовного просвещения (1869 г.), Общества попечения о детях лиц, сосланных в Сибирь по судебным приговорам (1874 г.), Общества древнерусского искусства при Московском публичном музее (1875 г.), почётным членом Московского университета (1874 г.). По указанию императора Александра II Леониду было поручено наблюдать за иконописными работами в храме Христа Спасителя. Горячим желанием Леонида было установление между архиереями постоянного общения для обсуждения церковных вопросов. 10 апреля 1875 г. он писал епископу Савве (Тихомирову): «Радуюсь, что беседовали с епископами. Если бы архиереи пользовались даже малым простором для взаимных свиданий на пользу Церкви, недостаток соборности был бы значительно восполняем...». 15 мая 1876 г. Леонид был переведён на Ярославскую кафедру с возведением в сан архиепископа. В Ярославль Леонид прибыл 12 июля 1876 г., но вскоре заболел. Сестра Татьяна Васильевна утверждала, что «каждое его перемещение вызывало сильную, часто смертельную болезнь. Последнее прощанье с Москвой глубоко потрясло его и оставило тяжёлые следы, тем более что он старался казаться спокойным, затаив грусть внутри себя». За летние месяцы Леонид посетил Толгский ярославский в честь Введения во храм Пресвятой Богородицы монастырь, приходы и обители в Рыбинске и Романове-Борисоглебске. Ознакомившись с епархиальными делами, Леонид писал Пимену (Мясникову) 25 августа 1876 г.: «Много только здесь тяжёлого, как я и ожидал, и много очень приятного, сверх ожидания». Больше всего Леонида «возмущали запущенность храмов при архиерейском доме и небрежность клира. Впрочем, спустя месяц он писал близким: “Друзья, не желайте, чтобы мне была перемена к высшему. Только один раз можно любить, как я люблю паству Ярославскую”». В беседах с духовенством Леонид обращал внимание на необходимость введения «народной проповеди», отучения народа от непристойных выражений. В 1876 г. предпринял шаги к усовершенствованию духовного образования в Ярославле: 24 августа из местного духовенства были избраны протоиерей и иерей, которым поручалось наладить «органическую связь между академией, семинарией и училищем». В воскресные и праздничные дни Леонид произносил проповедь; в будни осматривал учебные учреждения, принимал посетителей. 22 сентября 1876 г. по его благословению в Ростове был открыт съезд иереев Ярославской и Ростовской епархий.